二維磁性材料由于其獨(dú)特的電子性質(zhì)、豐富的調(diào)控性質(zhì)和優(yōu)異的磁響應(yīng)特性，在邏輯計(jì)算、信息存儲(chǔ)等領(lǐng)域顯示出巨大的應(yīng)用潛力。然而，自旋極化率、低居里溫度和低磁各向異性嚴(yán)重限制了它們?cè)谑覝仉娮訉W(xué)領(lǐng)域的實(shí)際應(yīng)用。因此，尋找和設(shè)計(jì)具有穩(wěn)定磁序和高居里溫度的二維鐵磁材料，以實(shí)現(xiàn)本征室溫鐵磁性成為研究熱點(diǎn)。本文通過(guò)第一性原理計(jì)算，通過(guò)在M位置引入磁性元素，篩選出2D DJ相Cs
2Mn
2X
8（M=Fe，Co，Mn，X=Br，Cl）鈣鈦礦，發(fā)現(xiàn)2D Cs
2Mn
2Br/Cl
8具有鐵磁半金屬性質(zhì)。它的兩個(gè)自旋通道具有零禁帶金屬豐度和大禁帶半導(dǎo)體特性，每個(gè)Cs
2Mn
2Br/Cl
8原電池具有8μB的大磁矩。此外，費(fèi)米表面呈現(xiàn)100%自旋極化，相鄰帶呈現(xiàn)石墨烯狀線性色散，超高費(fèi)米速度為4.73×10
5m/s，以及節(jié)線半金屬費(fèi)米表面結(jié)構(gòu)，在單自旋通道中表現(xiàn)出優(yōu)異的輸運(yùn)特性。2D Cs
2Mn
2Br
8的居里溫度高達(dá)502.8K，在高溫自旋電子器件中具有廣泛的應(yīng)用前景。
圖1（a） A
2M
2Br
8晶體結(jié)構(gòu)俯視圖和側(cè)視圖（綠色球體代表a位原子，紫色球體代表M位原子，棕色球體代表Br原子）；（b） Cs
2Mn
2Br
8的聲子譜和總聲子DOS，其中未發(fā)現(xiàn)虛頻率。（c） 3×3×1的Cs
2Mn
2Br
8超單體結(jié)構(gòu)，在300 K下進(jìn)行了5 ps分子動(dòng)力學(xué)模擬，顯示了總能量和溫度的變化。
圖2(a) 二維Cs
2M
2Br
8（M=Fe（a），Co（b），Mn（c））FM態(tài)的自旋極化能帶結(jié)構(gòu)；（d） 二維Cs
2Mn
2Br
8中Mn d軌道和Br p軌道的投影部分能帶結(jié)構(gòu)。
圖3. 用二維FM Cs
2Mn
2Br
8在（a）GGA+U和（b）HSE06方法下計(jì)算自旋極化能帶結(jié)構(gòu)；（c） 考慮自旋軌道耦合相互作用（SOC）后的能帶結(jié)構(gòu)。
圖4. CBM和VBM附近部分電荷密度的俯視圖和側(cè)視圖.二維Cs
2Mn
2Br
8中費(fèi)米能級(jí)附近Mn的 d軌道和Br的 p軌道的投影能帶圖。
圖5. （a）鐵磁Cs
2Mn
2Br
8單層膜的原電池磁矩和比熱隨溫度的變化；（b） 細(xì)胞擴(kuò)增后的AFM1和（c）AFM2（藍(lán)色表示自旋下降，紅色表示自旋上升）。
圖6. 2D FM Cs
2Mn
2Br
8中180°Mn–Br–Mn超交換相互作用機(jī)理。
圖7. 在雙軸應(yīng)變−5%~5%范圍內(nèi)：（a）Cs
2Mn
2Br
8單層膜總能量的變化，（b）自旋帶隙的變化，（c–f）分別在−2%、−5%、+2%和+5%應(yīng)變下的自旋極化帶結(jié)構(gòu)。
圖8.3D-CsMnBr
4（a）無(wú)SOC和（b）有SOC時(shí)的自旋極化能帶結(jié)構(gòu)。（c）計(jì)算了3D-CsMnBr
4（001）表面的表面態(tài)。（d） 3D-CsMnBr
4、3D第一布里淵區(qū)和（001）表面布里淵區(qū)（BZ）結(jié)構(gòu)的俯視圖和前視圖。
相關(guān)研究成果由北京交通大學(xué)
Dan Li課題組2025年發(fā)表在
The Journal of Physical Chemistry C (鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.4c07635)上。原文：
Graphene-Like Linear Dispersion Spin-Gapless Ferromagnetic Half-Metallic in Two-Dimensional DJ Phase Perovskite Cs2M2X8
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)
