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荷蘭格羅寧根大學(xué)Andrea、美國(guó)愛荷華州立大學(xué)Wenjie Xia團(tuán)隊(duì)--通過聚合物接枝優(yōu)化石墨烯分散性
       石墨烯片在聚合物基體中的分散對(duì)石墨烯增強(qiáng)聚合物納米復(fù)合材料的性能至關(guān)重要,特別是在實(shí)現(xiàn)最佳滲透性和電導(dǎo)率方面。然而,由于石墨烯片可以采用復(fù)雜多樣的構(gòu)型,準(zhǔn)確表征和控制二維石墨烯在聚合物熔體中的分散仍然是一個(gè)重大挑戰(zhàn)。在此,我們采用粗粒度分子動(dòng)力學(xué)模擬來研究聚甲基丙烯酸甲酯(p(MMA))的接枝密度(g)和接枝鏈長(zhǎng)度(n)如何影響石墨烯的分散,其中石墨烯被分為三種不同的形態(tài),即“聚集”、“插層”和“未結(jié)合”。我們發(fā)現(xiàn),增加 g 和 n 可以增強(qiáng)石墨烯的分散性,表現(xiàn)為更高的分散性參數(shù)(fd)、更強(qiáng)的界面相互作用、更大的石墨烯簇的高斯表面積和更低的聚集能量(EAggregation)。我們的結(jié)果還表明,較高的 fd 與納米復(fù)合材料中較高的楊氏模量相關(guān),達(dá)到最大值 4.18 GPa。 然而,納米復(fù)合材料的電導(dǎo)率最初隨著 g 和 n 的增加而上升,但在 g > 5% 和 n > 10 之后由于石墨烯過度分散導(dǎo)致導(dǎo)電通道減少而下降,這一點(diǎn)通過導(dǎo)電邊緣分析得以揭示。此外,自由聚合物分?jǐn)?shù)和鏈長(zhǎng)顯著影響韌性,而在石墨烯上接枝 p(MMA) 鏈會(huì)由于石墨烯的內(nèi)在剛性減緩周圍聚合物的動(dòng)態(tài),這一效應(yīng)在較高 fd(良好分散)時(shí)更為明顯。這些發(fā)現(xiàn)為調(diào)節(jié)和精確表征石墨烯分散性提供了一種有效的方法,闡明了其對(duì)材料性能的影響,并形成了增強(qiáng)功能性二維納米填料的先進(jìn)納米復(fù)合材料的界面設(shè)計(jì)。
 
 
Fig 1.  (a) 粗粒化(左)全原子(AA)聚(甲基丙烯酸甲酯)p(MMA)模型到(右)粗粒化(CG)模型,中間面板顯示 p(MMA)的化學(xué)結(jié)構(gòu)和每個(gè)單體兩個(gè)珠子的映射方案。(b) 制備基本的 p(MMA)接枝石墨烯構(gòu)建塊用于石墨烯/p(MMA)納米復(fù)合材料:(左面板)石墨烯的 CG 模型,每個(gè) CG 珠子(灰色)代表四個(gè)碳原子(藍(lán)色),即 4–1 映射方案;(中間面板)p(MMA)接枝過程,其中 n 表示接枝聚合物鏈長(zhǎng)度,θ表示兩個(gè)結(jié)合的石墨烯珠子與一個(gè)聚合物珠子 B 之間的角度;(右面板)p(MMA)接枝石墨烯構(gòu)建塊的快照,接枝密度為 g = s/N,其中 s 和 N 分別代表接枝位點(diǎn)的數(shù)量和每個(gè)石墨烯片的總石墨烯珠子數(shù)量,p(MMA)鏈以相等的概率接枝在石墨烯的兩側(cè)。(c) 大塊石墨烯/p(MMA)納米復(fù)合材料系統(tǒng)的快照,g = 5%和 n = 30。
 
 
Fig 2. 不同配置的 p(MMA)-接枝石墨烯納米片。(a,b) 不同接枝情景下初始 p(MMA)-接枝石墨烯納米片的代表性快照,其中接枝密度為 5%,接枝的 p(MMA)鏈長(zhǎng)度為 20。(c,d) 不同接枝密度為 2.5%和 7.5%且接枝鏈長(zhǎng)度為 30 的 p(MMA)-接枝石墨烯納米片的代表性快照。(e–g) 不同接枝 p(MMA)鏈長(zhǎng)度為 20、50 和 70 且接枝密度為 5%的反應(yīng) p(MMA)-接枝石墨烯納米片的代表性快照。


 
Fig 3.  (a) 三元相圖以說明石墨烯薄膜的不同分布狀態(tài)。每個(gè)石墨烯薄膜中的 CG 珠子根據(jù)不同石墨烯薄膜中 CG 珠子之間的距離被分為聚集態(tài)(紅色)、插層態(tài)(綠色)和未結(jié)合態(tài)(藍(lán)色)。三元圖中描繪了五種代表性的石墨烯薄膜分布,標(biāo)志著沿逆時(shí)針方向分散狀態(tài)的逐步改善。石墨烯/p(MMA)納米復(fù)合材料系統(tǒng)在平衡階段的平均 ??d????fd¯ 值,(b) 在不同的接枝密度 g 和(c) 不同的接枝鏈長(zhǎng)度 n 下,針對(duì)不同的 k 值。每個(gè)石墨烯薄膜在石墨烯/p(MMA)納米復(fù)合材料中的三元相圖[fA, f, fU],具有不同的(d) 接枝密度 g 和(e) 接枝鏈長(zhǎng)度 n,每個(gè)點(diǎn)表示一個(gè)石墨烯薄膜。石墨烯/p(MMA)納米復(fù)合材料中石墨烯薄膜的代表性形態(tài),(f) 不同接枝密度(即 g = 0.00%、5.00%、10.0%和 15.0%)和(g) 不同接枝鏈長(zhǎng)度(即 n = 3、20、50 和 70)。為了清晰起見,省略了 p(MMA)鏈。
 
 
Fig 4. 不同(a)接枝密度和(b)接枝鏈長(zhǎng)度的石墨烯/p(MMA)納米復(fù)合材料中石墨烯簇的高斯密度表面積的演示,其中為了清晰起見省略了 p(MMA)鏈。石墨烯/p(MMA)納米復(fù)合材料的 EInterfacial、SSurface 和 EAggregation 隨(c)接枝密度和(d)接枝鏈長(zhǎng)度的變化。
 
 
Fig 5. 石墨烯/p(MMA)納米復(fù)合材料的應(yīng)力-應(yīng)變曲線,(a) 不同接枝密度 g (n = 30) 和 (b) 接枝鏈長(zhǎng)度 n (g = 5.00%)。誤差帶來自于沿 x、y 和 z 方向的獨(dú)立拉伸測(cè)試。插圖顯示了石墨烯/p(MMA)納米復(fù)合材料的楊氏模量 (E) 和韌性。石墨烯/p(MMA)納米復(fù)合材料的分散性 fd (k = 0.5) 隨應(yīng)變的變化 (c) 在固定 n、變化 g 的情況下,以及 (d) 在固定 g、變化 n 的情況下。納米復(fù)合材料在應(yīng)變?yōu)?3 時(shí)的快照,(e) 不同接枝密度和 (f) 接枝鏈長(zhǎng)度。
 
 
Fig 6. 石墨烯/p(MMA)納米復(fù)合材料的聚合能量 EAggregation 隨分散性參數(shù) ??d????fd¯ 的變化(其中 k = 0.5),顯示出更高的 ??d????fd¯ (表示改善的分散性)對(duì)應(yīng)于較低的 EAggregation。插圖展示了 grafting 密度 g = 0.0% 和 g = 15% 的納米復(fù)合材料的石墨烯網(wǎng)絡(luò)快照。(b) 所有系統(tǒng)中 ??d????fd¯ 與 E 之間的關(guān)系,黑色虛線表示 S 型擬合,平臺(tái)值為 4.18 GPa。(c) EAggregation 與 E 之間的線性相關(guān)性。
 
 
Fig 7. 石墨烯/p(MMA)納米復(fù)合材料的電導(dǎo)率,(a) 不同接枝密度和 (b) 接枝鏈長(zhǎng)度,其中實(shí)線和誤差帶分別為高斯進(jìn)展回歸預(yù)測(cè)和 95%置信區(qū)間。面板(b)中的插圖顯示了接枝數(shù) n = 30 的納米復(fù)合材料的一個(gè)滲流路徑快照,紅色虛線表示電子傳輸路徑。石墨烯/p(MMA)納米復(fù)合材料系統(tǒng)中具有(c) 不同接枝密度和(d) 接枝鏈長(zhǎng)度的邊數(shù)。誤差條小于符號(hào)。(e,f) 石墨烯/p(MMA)納米復(fù)合材料中石墨烯片的滲流網(wǎng)絡(luò),g = 2.5%和 g = 5.0%。藍(lán)色圓圈表示聚集的邊。
 
        相關(guān)研究工作由荷蘭格羅寧根大學(xué)Andrea、美國(guó)愛荷華州立大學(xué)Wenjie Xia團(tuán)隊(duì)于2025年聯(lián)合在線發(fā)表在《Macromolecules》期刊上,Optimizing Graphene Dispersion via Polymer Grafting,原文鏈接:https://doi.org/10.1021/acs.macromol.4c02249

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)
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