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華東理工大學(xué)Zhencheng Ye、重慶綠色智能技術(shù)研究院Yuhan Mei和Houyang Chen課題組--原子分散Ca-N4摻雜石墨烯雙分子層中嵌入電子助推器增強(qiáng)CO2對乙醇的電催化作用
       本研究報道了具有單插層堿土金屬(AEM)原子的原子分散Ca - N4摻雜石墨烯雙分子層的發(fā)展,標(biāo)記為CaN4-AEM-CaN4,旨在增強(qiáng)二氧化碳到C1和C2產(chǎn)物的電催化轉(zhuǎn)化。這些催化劑顯著提高了CO2還原反應(yīng)(CO2RR)的活性,并微調(diào)了C1和C2途徑之間的選擇性。
基于研究的理論發(fā)現(xiàn),提出了一種電子轉(zhuǎn)移機(jī)制,其中AEM原子在非吸附中間過程中充當(dāng)兩層的電子供體,在吸附過程中充當(dāng)電子助推器,促進(jìn)電子從非吸附層轉(zhuǎn)移到吸附層,從而提高催化性能。AEMs還影響反應(yīng)途徑,通過調(diào)節(jié)選擇性促進(jìn)更有價值的C2產(chǎn)物的形成。在CaN4-AEM-CaN4體系中,CaN4-Sr-CaN4表現(xiàn)出優(yōu)異的極限電位(- 0.93 V),表現(xiàn)出優(yōu)異的co2 -to-乙醇轉(zhuǎn)化的電化學(xué)催化活性。本研究強(qiáng)調(diào)了CaN4-AEM-CaN4催化劑增強(qiáng)多碳CO2RR的潛力,并為驅(qū)動其活性和選擇性的電子轉(zhuǎn)移機(jī)制提供了關(guān)鍵見解。
 
  
圖1(a) CaN4, (b) CaN4 - CaN4, (c) CaN4 - Be - CaN4, (d) CaN4 - Mg - CaN4, (e) CaN4 - Ca - CaN4, (f) CaN4 - SrCaN4的優(yōu)化結(jié)構(gòu)。(C、N、Be、Mg、Ca、Sr原子分別為灰色、深藍(lán)色、紫色、黃色、綠色和淺藍(lán)色。)
 
  
圖2. CO2RR對HER對CaN4、CaN4 - CaN4和各種CaN4 -AEM- CaN4催化劑的選擇性。
 
 
圖3. 基于前人的研究,提出了CO2RR中C1和C2產(chǎn)物的可能途徑。
 
 
圖4. C1與C2途徑在CaN4、CaN4 - CaN4和各種CaN4 - AEM - CaN4催化劑上的選擇性。
 
 
圖5. CaN4-AEM-CaN4催化劑上Co2 - C2H5OH轉(zhuǎn)化的自由能圖。
 
  
圖6.催化劑的C1 / C2選擇性和CH3CH2OH生成活性性能圖。
 
 
圖7. COOH、CO、CHO、COH、OCCO、COCHO、COCOH和CH2O中間體在CaN4、CaN4 - CaN4和各種CaN4 - AEM - CaN4催化劑上的吸附能。
 
 
圖8. 橋接金屬的DOS、配位N(黑色)、Ca活性位點(藍(lán)色)、橋接原子(紅色)和COOH(綠色)的吸附層。
 
 
圖9. COOH中間體在(a) CaN4, (b) CaN4 - CaN4, (c) CaN4 - Be - CaN4, (d) CaN4 - Mg - CaN4, (e) CaN4 - Ca - CaN4和(f) CaN4 - Sr - CaN4上吸附后雙層結(jié)構(gòu)之間的電子轉(zhuǎn)移。
 
       相關(guān)研究成果由華東理工大學(xué)Zhencheng Ye、重慶綠色智能技術(shù)研究院Yuhan MeiHouyang Chen課題組2024年發(fā)表在Industrial & Engineering Chemistry Research (鏈接:https://doi.org/10.1021/acs.iecr.4c03238)上。原文:Enhancing Electrocatalysis of CO2 to Ethanol via Intercalated Electron Boosters in an Atomically Dispersed Ca–N4-Doped Graphene Bilayer

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號


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