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迪肯大學Filip Vukovi?和Tiffany R. Walsh--表面復雜性和水分對氧化石墨烯-離子液體界面的影響
        基于氧化石墨烯(GO)和離子液體(ILs)之間界面的超級電容器是一種有吸引力且潛在安全的儲能解決方案,因為與許多傳統電解質相比,氧化石墨烯電解質的揮發性低,而且使用GO作為電極的成本效益高。分子動力學(MD)模擬可以為這些電解質-電極界面的原子尺度結構提供關鍵的見解。然而,之前的GO - IL界面模擬研究通常將GO建模為理想化的單層完整石墨烯,其羥基和環氧基分布接近均勻。這些模型忽略了已知的氧化石墨烯結構復雜性,如渦輪層層堆積、側層間隙和孔隙的存在、非均勻氧基分布以及導致粗糙度的拓撲缺陷。本文報道了典型IL電解質乙基甲基咪唑雙(三氟甲基磺酰基)亞胺[EMIM][TFSI]與三種結構復雜的多層氧化石墨烯堆疊界面的MD模擬:一種具有異質氧分布和缺陷,一種是氧含量低的“老化”變體,以及一種具有均勻氧分布,表面平坦且無缺陷的傳統模型。探討了水的存在對界面結構的影響。結果表明,在總平均表面氧含量相似的情況下,與均勻氧分布的光滑氧化石墨烯表面相比,非均質氧分布和亞納米級表面粗糙度不會顯著改變界面處的IL結構。然而,少量水的存在大大增加了界面和散裝液體中的離子遷移率,并被發現增強了氧化石墨烯薄片橫向邊緣的離子遷移率。這些發現有助于理解如何設計基于GO-IL的儲能材料。
 
 
圖1. 三個氧化石墨烯堆的快照,其中原子由球體表示,并按元素著色:碳,灰色;
氧氣,紅色;氫是白色的。為清楚起見,沒有顯示IL原子。
 
 
圖2. (a,b)陽離子EMIM分子和陰離子TFSI分子的分子結構。(c)新鮮GO - IL界面(干),其中EMIM原子為綠色,TFSI原子為紫色,GO原子元素顏色為碳灰色,氧紅色,氫白色。
 
 
圖3. 比較經過粗糙度校正的EMIM、TFSI和總IL垂直密度分布在新鮮(藍線)、老化(橙線)和LK(綠線)GO - IL接口之間,注意GO堆疊的起始點被設置為零,并由垂直黑線表示。
 
 
圖4. (a)氧化石墨烯界面上第一IL層的EMIM環角與z-cell尺寸的概率分布。
(b)第一IL層遠端CF3組間TFSI二面角的概率分布。
 
 
圖5. 上氧化石墨烯界面第一IL層離子遷移率的比較。上氧化石墨烯表面的圖像顯示在頂部一行,而底部一行的顏色圖表示在30 ns的過程中任何點被陽離子(藍色)和陰離子(紅色)占據的空間區域。對于新鮮氧化石墨烯,缺乏氧含量的表面的石墨疇在底部的顏色圖上用綠色輪廓表示。
 
 
圖6.對于上(上行)和下(下行)氧化石墨烯表面,經過粗糙度校正的EMIM(綠線)、TFSI(紫線)和總IL(橙線)之間的垂直質量密度分布,干的GO - IL界面以深色線表示,濕的GO - IL界面以淺色線表示。氧化石墨烯表面的起始點由垂直的黑線表示。
 

圖7.上下GO-IL界面的水質量密度分布(粗糙度校正)。
 
 
圖8.氧化石墨烯界面上初級層中IL的取向分布。(a)干界面(黑線)和濕界面(亮線)的EMIM環法線與z單元胞向量的概率分布。黑色虛線表示均勻角度樣本的函數形式。(b)干(黑線)和濕(亮線)界面的遠端CF3位點間TFSI二面角分布。
 
 
圖9.較低氧化石墨烯界面上第一IL層離子遷移率的比較。較低氧化石墨烯表面的圖像顯示在最上面一行(為了清晰起見,除氧化石墨烯外的所有原子都被去除)。下一行的顏色圖表示在30 ns的過程中,任何點上陽離子(藍色)和陰離子(紅色)所占據的空間區域。
  
 
圖10.比較干(深色)和濕(淺色)界面之間每個氧化石墨烯堆疊中按氧計數歸一化的平均氫鍵數。不確定度條表示離平均值一個標準差。
 
        相關研究成果由迪肯大學Filip Vukovi?Tiffany R. Walsh課題組2024年發表在The Journal of Physical Chemistry C (鏈接:https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.4c04166)上。原文:Effects of Surface Complexity and Moisture on Graphene Oxide–Ionic Liquid Interfaces

轉自《石墨烯研究》公眾號
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