扭曲雙層石墨烯（tBLG）具有非常有趣的物理性質，包括非常規(guī)超導性、van-Hove奇點（vHS）的形成增強的光-物質相互作用以及電子能帶結構中態(tài)密度的發(fā)散。vHS能帶隙提供了可通過扭轉角和層間耦合進行調諧的光學共振躍遷通道。拉曼光譜為tBLG的vHS結構提供了豐富的信息。本文報道了在tBLG中發(fā)現(xiàn)的49 cm
–1的超低頻拉曼模型。這種模式被指定為ZA（平面外聲子）和TA（橫向聲子）聲子的組合，拉曼散射出現(xiàn)在所謂的微谷。發(fā)現(xiàn)該模式對tBLG中vHS的變化特別敏感。本研究的發(fā)現(xiàn)有助于加深對tBLG中拉曼散射的理解，并有助于揭示tBLG中vHS相關的電子-聲子相互作用。
圖1. （a） 懸浮tBLG的拉曼測量示意圖。（b） Si/SiO
2負載和懸浮∼14.5°tBLG在2.54 eV激光激發(fā)下的拉曼光譜。（c） 14.5°tBLG的光學顯微鏡（OM）圖像。白線表示tBLG底層和頂層的邊緣，θ表示扭曲角度。（d–f）分別繪制了G模、層呼吸（LB）模和新模的拉曼強度圖。
圖2. （a） 3個tBLGs在2.54和2.33 eV激發(fā)下的扭轉角分別為12.9°、13.4°和15°的代表譜。紅色、綠色和藍色星表示ZATA、LB和ZOH′模的位置。（b） ZOH′、LB和ZATA的拉曼頻率隨扭轉角的變化。（c） tBLG 15°的能帶結構圖解，分別由2.33和2.54 eV激發(fā)，對應于弱共振或強共振。（d） 小扭曲角（淺灰色曲線）和大扭曲角（深灰色曲線）ZATA模式散射路徑圖示。對于增加的扭轉角θ，ZATA模式的頻率增加，如從粉紅色和黃色虛線到實線的變化所示。
圖3. （a） 7個tBLG樣品在2.54 eV激發(fā)下的拉曼光譜，扭轉角范圍為12°～16°。（b）G模、LB模和ZATA模強度的共振譜，通過Si拉曼模（520.7 cm
–1）歸一化，作為扭轉角的函數(shù)。
圖4. （a） 在2.54 eV的激發(fā)下，懸浮tBLG（15.5°）在83~383 K溫度范圍內(nèi)的原位拉曼光譜（b，c）。用半填充金剛石描述了ZATA，LB模（b）和ZATA，G模（c）的積分強度及其相應的強度比。
圖5. （a） ZATA模的Stokes和anti-Stokes散射強度隨溫度升高而增大。（b） 隨溫度升高ZATA和LB的Stokes散射和反Stokes散射的強度比。（c） vHS激子輔助ZATA反斯托克斯增強的可能機制。
相關研究成果由北京大學Lianming Tong等人2024年發(fā)表在Nano Letters (鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c01018)上。原文：A Resonance-Sensitive Ultralow-Frequency Raman Mode in Twisted Bilayer Graphene
轉自《石墨烯研究》公眾號
