在這項(xiàng)研究中,采用了類似于“一石二鳥”的策略,旨在實(shí)現(xiàn)高選擇性電化學(xué)檢測(cè)和光催化降解環(huán)境有害除草劑中三酮(MTN)的雙重目標(biāo)。本研究利用六方氮化硼(BN)負(fù)載的鈷酸鍶鈣鈦礦納米復(fù)合材料(SrCoO
3/BN)實(shí)現(xiàn)了這一目標(biāo)。新型雙功能SrCoO
3/BN納米復(fù)合材料的制備過程包括簡(jiǎn)單的沉淀、退火處理和超聲波處理。通過各種光譜工具的應(yīng)用證實(shí)了這些納米復(fù)合材料的成功形成。值得注意的是,制備的SrCoO
3/BN納米復(fù)合材料具有較低的檢測(cè)限(11 nm)、較高的靈敏度(3.782 μA μM
-1 cm
-2)、良好的選擇性和良好的穩(wěn)定性,為MTN的檢測(cè)提供了良好的平臺(tái)。同時(shí),這些SrCoO
3/BN納米復(fù)合材料在MTN降解(99%)和完全礦化方面表現(xiàn)出優(yōu)異的可見光驅(qū)動(dòng)光催化效果。研究系統(tǒng)地深入研究了操作參數(shù),包括催化劑負(fù)載和活性氧化物質(zhì)的參與,對(duì)電催化和光催化反應(yīng)的影響。從這些綜合研究中,提出了檢測(cè)和降解MTN的合理機(jī)制。發(fā)現(xiàn)為催化劑的開發(fā)鋪平了道路,為檢測(cè)和消除環(huán)境中的有毒有機(jī)化合物提供了統(tǒng)一的解決方案。

圖1. Pervoskite結(jié)構(gòu)SrCoO
3、BN的合成和SrCoO
3/BN納米復(fù)合材料的制備示意圖

圖2. (i)SrCoO
3、(ii)BN和(iii)SrCoO
3/BN納米復(fù)合材料的XRD圖譜(A),以及SrCoO
3和SrCoO
3-BN納米復(fù)合物的拉曼光譜(B)。

圖3. SrCoO
3/BN納米復(fù)合材料在不同放大倍數(shù)下的(A–C)HR-TEM圖像。(D) SrCoO
3/BN納米復(fù)合材料的晶格條紋。

圖4. SrCoO
3和SrCoO
3/BN納米復(fù)合材料的UV-DRS(A)、Tauc曲線(B)和N
2吸附/解吸等溫線(C)。

圖5. Sr3d(A)、Co2p(B)、O1s(C)、B1s(D)和N1s(E)的高分辨率反褶積XPS光譜。

圖6. 不同SrCoO
3/BN滴鑄量隨GCE變化的CV響應(yīng)和柱狀圖(A, B)。改性電極(SrCoO
3/GCE, BN/GCE,SrCoO
3 / BN / GCE)和未改性電極(裸GCE) MTN的存在(100μM) (C)和一個(gè)匹配的條形圖修改電極與電流(D)。CV平臺(tái)不同數(shù)量的MTZ(50 - 450μM) SrCoO
3 /BN-modified GCE (E),等效線性相關(guān)情節(jié)MTN(μM)的濃度與電流(μ)(F)。CV電流響應(yīng)(G)和不同(H)掃描率的線性校準(zhǔn)情節(jié)(mV / s)和電流(μ)的MTN(100μM) SrCoO3 / BN / GCE。在MTN (100 μM)存在的情況下,SrCoO
3/BN/GCE在不同pH值下的CV性能(I)。0.05 M), 0.05 V/s。

圖7. 改變MTN量(0.001–2351μM)的DPV響應(yīng)(A)以及MTN濃度(μM)與電流(μA)的相應(yīng)線性相關(guān)性圖(B)。在100μM MTN存在下,DPV響應(yīng)、選擇性(C)、儲(chǔ)存穩(wěn)定性(D,G)、重復(fù)性(E,H)和再現(xiàn)性(F,I)的曲線圖和條形圖。所有實(shí)驗(yàn)均在PBS(pH=7.0;0.05M)中的SrCoO3/BN改性GCE中進(jìn)行。

圖8. MTN存在下SrCoO
3(A)和SrCoO
3/BN納米復(fù)合材料(B)的時(shí)間依賴性紫外-可見光譜。不同實(shí)驗(yàn)參數(shù)的曲線圖(C)。SrCoO
3和SrCoO
3/BN光催化下的動(dòng)力學(xué)速率常數(shù)的線性圖(D)。

圖9.SrCoO
3和SrCoO
3/BN催化劑的光致發(fā)光光譜(A)和EIS(B)。

圖10. SrCoO3/BN納米復(fù)合材料用量的影響(A)。活性物種誘捕的探索(B)。SrCoO3/BN納米復(fù)合材料(C、D)的TOC和循環(huán)次數(shù)。

圖11. SrCoO
3/BN納米復(fù)合材料光降解中三酮的合理機(jī)制。
相關(guān)研究成果由延世大學(xué)Jeyaraj Vinoth Kumar和加川大學(xué)Balamurugan Muthukutty等人2023年發(fā)表在Analytical Chemistry (翻譯:https://doi.org/10.1021/acs.analchem.3c03812)上。原文:Sense and Shoot: Unveiling the Electro-/Photocatalytic Potential of 2D White Graphene-Supported Perovskite Strontium Cobaltite from Detection to Remediation of Oxidative Stress Herbicide (Mesotrione)
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)