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愛荷華州立大學Jonathan C. Claussen和Carmen L. Gomes等--納米鉑修飾石墨烯用于唾液電化學分析
       基于唾液的傳感器在醫學診斷和運動醫學中變得越來越重要,因為在液體中發現了大量生物醫學相關的分析物,并且傳感方案具有固有的非侵入性。唾液乳酸和鉀已被證明是監測疲勞、水合作用和整體健康的關鍵指標,經常監測對預防性治療策略至關重要。低成本測試條傳感器結合唾液拭子采樣可以實現這種頻繁的監測,為此,本研究開發了使用激光誘導石墨烯(LIG)的乳酸安培和庫倫鉀測試條傳感器,這是一種低成本可擴展的石墨烯傳感器開發制造方法。為了提高傳感器的靈敏度,采用簡單的化學沉積方法將鉑納米顆粒(nPt)沉積在LIG表面。隨后,使用含有乳酸氧化酶的氧化還原介質進行乳酸感應,而使用基于聚合物的離子選擇膜進行鉀感應。乳酸傳感器靈敏度為33.3±0.9 μA mM - 1 cm-2,檢出限(LOD)為0.10±0.06 mM;鉀傳感器靈敏度為168.2 μC dec-1,信噪比(S/N)為193.3±56.2。兩種傳感器都能夠選擇性地在生理相關范圍內與真實匯集的唾液樣本進行感應。這樣的傳感結果證明了nPt-LIG作為個性化健康和運動表現監測的即時生物傳感器的潛力。

 
圖1. 用酶或離子載體進行功能化后的LIG制備和化學鍍鉑示意圖。然后使用安培法分析唾液樣本中的乳酸,其中高濃度(紅色曲線)相對于低濃度(黑色曲線)產生更大的電流。鉀檢測采用恒電位庫侖法,在電流脈沖中使用累積電荷進行鉀定量。

 
圖2. (a) 顯示LIG多孔表面上的鉑納米顆粒的SEM圖像。(b) 裸LIG(黑色)的XPS調查顯示典型的O1s和C1s峰,鉑LIG(紅色)顯示減少的O1s、C1s峰和額外的Pt峰。(c) 使用Sensofar的S-neox系統拍攝的裸LIG電極的3D顯微鏡圖像顯示了材料的3D結構,其平均高度約為-25μm。

 
圖3. (a) 在含有0.1M KCl的5mM鐵/亞鐵氰化物中對裸LIG進行CV掃描。在259.65和169.73 mV附近觀察到不同的氧化還原峰。(b)在15至45μA cm–2的7種電流密度下,裸LIG在1 M H2SO4中的CC曲線。(c) 與裸LIG相比,在具有0.1M KCl的5mM鐵/亞鐵氰化物中對nPt-LIG的CV掃描顯示出主要的電容電流響應。(d) nPt-LIG在1M H2SO4中的CC曲線顯示,在6至20 mA cm–2的7個電流密度下,與裸LIG相比,電容更高。

  
圖4. (a) 0.4至1.5 mM乳酸感應的電流i–t曲線和由此產生的線性校準圖(插圖,R2=0.798)。(b)0.4至6.2 mM乳酸相對于基線的電流變化百分比,顯示2.5 mM后的信號飽和。(c)實時選擇性研究顯示5.2 mM抗壞血酸(AA)、6.8 mM尿酸(UA)的電流變化可忽略不計,和0.2mM葡萄糖,然后加入5mM乳酸鹽和大電流增加。(d) 5mM乳酸鹽(藍色)、6.8mM AA(紅色)、5.2mM UA(綠色)和0.2mM葡萄糖(紫色)的電流相對于基線信號的百分比變化,其中乳酸鹽顯示出最大的電流變化。數據表示平均值±標準偏差(n=3)。

 
圖5. (a) 鉀檢測的i–t曲線為11至22 mM,背景為10 mM K+。(b) 通過積分每個電流脈沖的i–t曲線下的面積獲得的鉀傳感器的累積電荷與活性對數的關系(R2=0.9808)。(c)i–t圖顯示了使用15 mM Na+、Mg2+和Ca2+作為干擾物的鉀傳感器實時選擇性。數據表示平均值±標準偏差(n=3)。

 
 圖6.(a) 在用PBS從0.4至2.5 mM乳酸稀釋的10%混合唾液中檢測乳酸的電流i–t曲線和線性校準圖(插圖,R2=0.9653)。(b)在用DI水稀釋的10%合并唾液中鉀(10–25 mM)傳感器的電流響應與活性對數的關系。累積電荷(插圖,R2=0.9341)是通過對每個電流脈沖的i–t曲線下的面積進行積分而獲得的。數據表示平均值±標準偏差(n=3)。
  
       相關研究成果由愛荷華州立大學Jonathan C. Claussen和Carmen L. Gomes等人2023年發表在ACS Applied Nano Materials (鏈接: https://doi.org/10.1021/acsanm.3c03786)上。原文:Laser-Induced Graphene Decorated with Platinum Nanoparticles for Electrochemical Analysis of Saliva。

轉自《石墨烯研究》公眾號

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