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河海大學Hai-Yan He 和 Hua-Jie Huang課題組--空間構建超小尺寸 Pt 修飾的 3D 尖晶石氧化物改性 N 摻雜石墨烯納米結構作為高效甲醇氧化電催化劑
      直接甲醇燃料電池技術近年來成為學術界和工程界關注的焦點,刺激了高活性、長壽命的先進電極催化劑的開發和利用。在此,展示了一種穩健的自下而上的方法,通過可控的自組裝過程,用超小型 Pt 納米顆粒 (Pt/MnCo2O4-NG) 裝飾三維 (3D) 尖晶石錳鈷氧化物改性 N 摻雜石墨烯納米結構的空間結構。 MnCo2O4納米晶體的摻入提供了豐富的羥基源,促進Pt位點上類CO副產物的氧化去除,而3D多孔N摻雜石墨烯網絡的存在促進了雜化系統中離子和電子的傳輸,從而產生了甲醇氧化過程中具有顯著的協同耦合效應。因此,優化的Pt/MnCo2O4-NG納米結構表現出優異的電催化性能,具有99.5 m2 g-1的大電化學活性表面積、1508.3 mA mg-1的高質量活性、強毒性和可靠的長期耐用性,與相同Pt用量的傳統Pt/炭黑、Pt/碳納米管、Pt/石墨烯、Pt/N摻雜石墨烯催化劑相比,具有明顯的競爭優勢。
    
Fig 1. 3D Pt/MnCo2O4-NG納米結構的總體合成過程:(1)通過石墨粉氧化制備GO納米片; (2) MnCo2O4納米晶修飾的3D N摻雜石墨烯氣凝膠的構建; (3) 在3D MnCo2O4-NG氣凝膠表面原位生長小尺寸Pt。
    
Fig 2. 3D Pt/MnCo2O4-NG 納米結構的形態分析:典型的 a、b FESEM、c、d TEM 和 e、f HRTEM 圖像顯示在 3D MnCo2O4-NG 網絡上生長的大量超細 Pt 納米粒子,以及(d 中的插圖)尺寸Pt納米晶的分布; g HAADF-STEM 和 h C、i N、j O、k Co、l Mn 和 m Pt 的元素映射圖像。
       
Fig 3. Pt/MnCo2O4-NG納米結構的結構表征:a Pt/MnCo2O4-NG、Pt/G和GO樣品的XRD圖譜和b拉曼光譜; c Pt/MnCo2O4-NG和GO樣品的N2吸附-脫附等溫線和d孔徑分布。
  
Fig 4. Pt/MnCo2O4-NG 納米結構的 XPS 分析:XPS 調查光譜顯示存在 C、N、Mn、Co、O 和 Pt 成分;高分辨率 b C 1s、c N 1s、d Mn 2p、e Co 2p 和 f Pt 4f 光譜表明混合納米結構中共存金屬 Pt、MnCo2O4 和 N 摻雜石墨烯。
  
Fig 5. 3D Pt/MnCo2O4-NG催化劑用于甲醇電氧化的電催化性能:不同Pt/Mn Co2O4-NG電極和b Pt/(MnCo2O4)2-(NG)1、Pt/NG、Pt/G、Pt/的CV曲線CNT 和 Pt/C 電極,在 0.5 mol L-1 H2SO4 溶液中,電壓為 50 mV s-1; c 這些研究電極的具體 ECSA 值; d 不同 Pt/MnCo2O4-NG 電極和 e Pt/ (Mn Co2O4)2-(NG)1、Pt/NG、Pt/G、Pt/CNT 和 Pt/C 電極在 0.5 mol L-1 H2SO4 和 1 mol L-1 CH3OH 混合物50 mV s-1 下的 CV 曲線;這些研究電極的 f 質量和比活度。
  
Fig 6. 0.5 mol L-1 H2SO4 和 1 mol L-1 CH3OH 混合物中測量的 Pt/(MnCo2O4)2-(NG)1、Pt/NG、Pt/ G、Pt/CNT 和 Pt/C 電極的 a LSV 曲線、b 塔菲爾圖、c 計時電流和 d 計時電位響應,其中用于計時電位測試的電流是通過在 0.5 V 下正向掃描相應 CV 曲線獲得的; e, f Pt/ (MnCo2O4)2-(NG)1、Pt/G、Pt/CNT 和 Pt/C 電極在 0.5 mol L-1 H2SO4 和 1 mol L-1 CH3OH 混合物中以 10 mV 幅度在各自開路電位下測量的交流阻抗譜。
 
       相關研究工作由河海大學Hai-Yan He 和 Hua-Jie Huang課題組于2023年共同在線發表在《Rare Metals》期刊上,Spatial construction of ultrasmall Pt-decorated 3D spinel oxide-modified N-doped graphene nanoarchitectures as high-efficiency methanol oxidation electrocatalysts。 原文鏈接:https://doi.org/10.1007/s12598-023-02418-6

轉自《石墨烯研究》公眾號

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