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江西理工大學(xué)能源與機械工程學(xué)院Haotian Li等--合理設(shè)計的2D/2D高還原氧化石墨烯改性寬禁帶半導(dǎo)體制氫光催化劑
       寬禁帶半導(dǎo)體是一種潛在的水分解光催化劑。然而,較寬的帶隙意味著可見光吸收較弱,將電子轉(zhuǎn)移到導(dǎo)帶需要更多的能量,這將極大地限制光催化性能。我們設(shè)計了SiC/RGO異質(zhì)結(jié)和GaN/RGO異質(zhì)結(jié),利用第一性原理雜化密度泛函理論來探索是否可以改進這一缺點。結(jié)果表明,兩種異質(zhì)結(jié)都有效地減小了帶隙,光吸收能力明顯增強。然而,只有GaN/RGO異質(zhì)結(jié)滿足光催化水分解的條件,即水的氧化還原能級均在其能帶范圍內(nèi),從而保證了水分解的反應(yīng)。此外,層間存在電勢阱,這有助于有效地防止光生載流子的重組,從而進一步增強GaN/RGO異質(zhì)結(jié)的光催化性能。此外,在水裂解過程中,氧化反應(yīng)和還原反應(yīng)以相對同步的速率發(fā)生。這確保了整個反應(yīng)以更快的速度進行,也提高了光催化的效率。以上發(fā)現(xiàn)為實驗人員探索新型光催化劑提供了可靠的選擇。

 
圖1. (a) SiC/RGO異質(zhì)結(jié)的俯視圖和(b)側(cè)視圖。(c)分離的RGO單層和(d) SiC/RGO異質(zhì)結(jié)的DOSs。(e)計算了SiC/RGO異質(zhì)結(jié)的能帶結(jié)構(gòu)。其LUMO (f)和HOMO (g)的側(cè)視圖,等值面值為0.00079 e/Å3

 
圖2. (a) GaN/RGO異質(zhì)結(jié)的俯視圖和(b)側(cè)視圖。(c)分離的RGO薄片和(d) GaN/RGO異質(zhì)結(jié)的DOSs。(e)計算得到的GaN/RGO異質(zhì)結(jié)能帶結(jié)構(gòu)。其LUMO (f)和HOMO (g)的側(cè)視圖,等值面值為0.001 e/ Å3
 
圖3. (a) GaN/RGO異質(zhì)結(jié)AIMD仿真快照俯視圖。(b) 3.0 ps時間尺度,室溫下分子動力學(xué)模擬中自由能的變化(c)計算聲子色散譜,水平黑色虛線表示費米能級。
 
圖4. GaN/RGO異質(zhì)結(jié)(a)和SiC/RGO異質(zhì)結(jié)(d)的平面平均電荷密度差隨z方向位置的變化曲線。(b) GaN單層和GaN/RGO異質(zhì)結(jié)以及(f) SiC單層和SiC/RGO異質(zhì)結(jié)的光吸收光譜。GaN/RGO異質(zhì)結(jié)(c)和SiC/RGO異質(zhì)結(jié)(e)的三維電荷密度差值為0.034 e/ Å3
 
圖5. 計算了SiC和GaN單層氫電極的VBM和CBM電位。顯示了SiC/RGO異質(zhì)結(jié)和GaN/RGO異質(zhì)結(jié)中載流子的轉(zhuǎn)移和分離。
 
圖6. GaN/RGO異質(zhì)結(jié)中水的光催化分裂產(chǎn)生H2的機理示意圖。GaN作為電子匯促進了電子-空穴對的分離,并積累了從光激發(fā)RGO注入的電子,用于隨后的水還原生成H2
 
圖7. (a)計算得到的上述GaN/RGO異質(zhì)結(jié)和GaN單層在平衡勢下的HER自由能圖。 (b)計算所得的上述SiC/RGO異質(zhì)結(jié)和SiC單層在平衡勢下的HER自由能圖。
 
       相關(guān)研究成果由江西理工大學(xué)能源與機械工程學(xué)院Haotian Li等人于2023年發(fā)表在Surface Science (https://doi.org/10.1016/j.susc.2023.122316)上。原文:Rationally designed 2D/2D highly reduced graphene oxide modified wide band gap semiconductor photocatalysts for hydrogen production。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號
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