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南京理工大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院Ji-Chang Ren-- MXenes增強(qiáng)鋰硫電池減硫效果的有效篩選描述符
       MXenes,二維過(guò)渡(2D)金屬碳化物/氮化物,由于其氧化還原活性位點(diǎn)的多樣性和快速的電子轉(zhuǎn)移,已顯示出作為陰極催化劑的前景,以加速鋰-硫(Li - S)電池中多硫鋰(LiPSs)的轉(zhuǎn)化。然而,從成千上萬(wàn)的MXenes中有效地篩選出最優(yōu)的陰極催化劑是具有挑戰(zhàn)性的。為了解決這一問(wèn)題,本論文開(kāi)發(fā)了一個(gè)模型,可以準(zhǔn)確預(yù)測(cè)Li - S電池中限速步驟的熱力學(xué)能量勢(shì)壘。MXene位點(diǎn)的局部化學(xué)反應(yīng)性與末端的p帶中心和亞表面過(guò)渡金屬的電負(fù)性聯(lián)系起來(lái)。通過(guò)密度泛函理論計(jì)算和純MXenes與摻雜zn MXenes的對(duì)比實(shí)驗(yàn),定性驗(yàn)證了模型的準(zhǔn)確性。利用該模型,我們篩選了大量的MXenes庫(kù)(27種五原子層MXenes),并確定了Ti2CS2、Mo2CS2和W2CS2作為鋰- S電池的潛在陰極催化劑。
 
圖1. 本工作的研究方法示意圖。
 
圖2. 從Li2S2到Li2S的三種可能的反應(yīng)途徑示意圖。
 
圖3. ΔG與不同MXenes的(a) p帶中心和(b) Δ(p−d)的關(guān)系。(c) Li2S和Li2S2在Ti2CCl2、Ti2CO2和Ti2CS2上吸附的電荷差圖。

 
圖4. (a)繪制Ti2CCl2的態(tài)密度(DOS)、表面p帶中心(?p)以及(b)過(guò)渡金屬的?p和d帶中心(Δ(p−d))之間的能隙。(c)元素周期表中過(guò)渡金屬的泡利電負(fù)性。(d) ΔG與X的關(guān)系(X = ?p + χm)。
 
圖5. (a) ΔGmin與描述符x的比例關(guān)系。 (b) SRR過(guò)程在實(shí)驗(yàn)和理想MXene電催化劑上的吉布斯自由能。
 
        相關(guān)科研成果由南京理工大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院Ji-Chang Ren等人于2023年發(fā)表在Journal of the American Chemical Society(https://doi.org/10.1021/jacs.3c01834)上。原文:E?ective Screening Descriptor for MXenes to Enhance Sulfur Reduction in Lithium−Sulfur Batteries。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)
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