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        本文創(chuàng)新性地使用二維MXene (Ta₄C₃)來調(diào)節(jié)釩氧化物的空間基團和電子性能，并制備了具有3D網(wǎng)絡交聯(lián)的MXene/金屬-有機框架(MOF)衍生物VO₂(B)@Ta₄C₃，然后將其用作陰極來改善水性鋅離子電池(ZIBs)的性能。采用HCl/LiF和水熱相結合的方法對Ta₄AlC₃進行腐蝕，得到大量手風琴樣Ta₄C₃，然后在剝離的Ta₄C₃ MXene表面進行水熱生長VMOF。在V-MOF@ Ta₄C₃的退火過程中，Ta₄C₃MXene的加入使V-MOF從凝聚堆積中解放出來，使其顯示出額外的活性位點。更重要的是，Ta₄C₃阻止了復合材料結構中的V-MOF在退火后轉變?yōu)榭臻g群Pmmn的V₂O₅，而轉變?yōu)榭臻g群C₂/m的VO₂(B)。VO₂₍B)用于Zn²⁺插層的優(yōu)勢在于插層過程中可忽略的結構轉換和特殊的隧道運輸通道，其沿B軸的面積為0.82 nm²。根據(jù)第一原理計算，VO₂(B)與Ta₄C₃之間存在較強的界面相互作用，為Zn2+的儲存提供了良好的電化學活性和動力學性能。因此，VO₂(B)@ Ta₄C₃正極材料制備的ZIBs在0.1 A·g⁻¹時具有437 mA h·g⁻¹的超高容量，同時具有良好的循環(huán)性能和動態(tài)性能。本研究為制備金屬氧化物/MXene復合結構提供了一種新的方法和參考。
 
圖1. VO₂(B)@Ta₄C₃的制備工藝示意圖。
 
圖2 (a) Ta₄AlC₃、手風琴樣Ta₄C₃和Ta₄C₃納米片的XRD圖案。(b) Ta₄AlC₃的示意性原子結構表示。Ta₄AlC₃ (c)和手風琴樣Ta₄C₃ (d)的SEM圖像。(e) Ta₄C₃納米片的HRTEM圖像、SAED和SEM圖像。
 
圖3. (a) V-MOF、V₂O₅、V-MOF@Ta₄C₃和VO₂的XRD圖案(B)@Ta₄C₃。(b)退火過程中V-MOF@Ta₄C₃的原位拉曼光譜。(c) VO₂(B)@Ta₄C₃的低倍掃描電鏡圖像和高倍掃描電鏡圖像。(d) VO₂(B)@Ta₄C₃的HR-TEM圖像。(e−i) EDX元素映射圖像VO₂(B)@Ta₄C₃。
 
圖4 (a) VO₂(B)@Ta₄C₃的XPS譜。Ta4f (b)、V 2p (c)和o1s (d)區(qū)域的XPS譜。
 
圖5 (a) VO₂(B)@Ta₄C₃在1 mV·s⁻¹的前5個循環(huán)的CV曲線。(b) VO₂的前三個循環(huán)(b)在0.1 A·g⁻¹的充放電流量(b) @Ta₄C₃。(c) V₂O₅在1 mV·s⁻¹的前5個循環(huán)的CV曲線。(d)速率性能和(e) VO₂(B)@Ta₄C₃陰極從0.1到2 A·g⁻¹的充放電電壓。(f) VO₂(B)@Ta₄C₃在0.2 A·g⁻¹下循環(huán)100次的循環(huán)性能。VO₂(B)@Ta₄C₃在0.5 (g)和1 A·g⁻¹ (h)時的長期循環(huán)性能。
 
圖6 (a)不同掃描速率(0.1 ~ 2 mV·s⁻¹)下VO₂(B)@Ta₄C₃的CV曲線。(b) VO₂(b) @Ta₄C₃的陰極和陽極峰的log(i)對log(v)曲線。(c) V₂O₅在0.1 ~ 2 mV·s⁻¹不同掃描速率下的CV曲線。(d) Nyquist圖和V₂O₅和VO₂(B)@Ta₄C₃在0.2 A·g⁻¹循環(huán)100個周期前后的等效電路。
 
圖7 (a) VO₂示意圖(B)@Ta₄C₃。(b) VO₂(b)， Ta4C₃和VO₂(b) @Ta₄C₃的DOS。(c) VO₂(B) @Ta₄C₃的電荷密度差異。(d) Zn²⁺在VO₂(B)@Ta₄C₃中的擴散路徑示意圖。(e) VO₂(B)@Ta₄C₃、V₂O₅、VO₂(B)的鋅離子擴散屏障曲線。
 
        相關科研成果由華東師范大學電子系Ke Yu等人2023年發(fā)表在ACS Applied Materials & Interfaces (https://doi.org/10.1021/acsami.2c23314)上。原文：Ta₄C₃?Modulated MOF-Derived 3D Crosslinking Network of VO₂(B)@Ta₄C₃ for High-Performance Aqueous Zinc Ion Batteries。

轉自《石墨烯研究》公眾號