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西安建筑科技大學Weihuang Zhu課題組--基于金屬有機框架和氧化石墨烯的過硫酸氫鹽激活劑在污染物去除中的應用
       基于過氧單硫酸鹽(PMS)的類芬頓反應可以有效降解污染物并引起了廣泛關注。在此,報道了一種簡便的策略來合成衍生自鈷-鋅雙金屬金屬-有機骨架(MOF)的多相PMS活化劑(Zn/Co-MOF@rGO-600)。Zn/Co-MOF@rGO-600用作PMS活化過程中有效去除四環素(TC)的催化劑。Zn的引入和氧化石墨烯(GO)的存在不僅通過雙金屬協同作用提高了催化劑中單原子鈷(Co0)的產率,而且對調整催化劑的形貌也有積極作用。電荷轉移電阻(Rct)的Zn/Co-MOF@rGO-600在GO修飾后降低了3.15倍。在以Zn/Co-MOF@rGO-600為PMS活化劑的反應體系中,反應速率常數(k)提高了14.88倍,相應的TC去除和礦化效率分別提高到91.66%和45.04%。密度泛函理論(DFT)計算表明PMS和Zn-Co原子之間的鍵合能(Ebon)足夠低至−2.76eV,因此Zn/Co-MOF@rGO-600可以作為有效的PMS活化劑.猝滅實驗和自由基自旋陷阱實驗表明,產生的主要活性物質為SO4•-、O2•-1O2。SO4•-是PMS活化過程中1O2OH等其他自由基生成的主要驅動因素。該研究為制備一種有效的PMS活化催化劑提供了新的參考,該催化劑來源于雙金屬(Zn/Co)MOF。
      
Fig 1. (a) Zn-MOF@rGO-600、(b) Co-MOF@rGO-600、(c) Zn/Co-MOF-600 和 (de) Zn/Co-MOF@rGO-600 的 SEM 圖像。(f, h) Zn/Co-MOF@rGO-600 的 TEM 圖像和 (j) 相應的 SAED 圖案。(g) 原始 Zn/Co-MOF@rGO、(i) Zn/Co-MOF@rGO-600、Zn/Co-MOF-600、Zn-MOF@rGO-600 和 Co-MOF@rGO- 的 XRD 表征600。(k) Co 2p 與不同催化劑的高分辨率 XPS 光譜。

 
Fig 2. 原始 Zn/Co-MOF@rGO、Zn/Co-MOF-600 和 Zn/Co-MOF@rGO-600 的 FT-IR 光譜。
 
Fig 3. (a) 不同催化劑的循環伏安法 (CV) 曲線,(b) 電化學阻抗譜 (EIS) 圖,以及不同催化劑對應的電荷轉移電阻 (R ct )(插圖)。
       
Fig 4. TC 降解 (a) 使用 Zn/Co-MOF@rGO 作為 PMS 催化劑在不同的煅燒溫度下獲得,(b) 使用不同的催化劑和 (c) 不同的反應系統。(d) PMS 濃度、(e) 催化劑劑量和 (f) 初始 pH 值對含有 Zn/Co-MOF@rGO-600 作為催化劑的反應體系中 TC 降解的影響。
      
Fig 5. 不同反應溫度下(a)PMS和(b)CAT(Zn/Co-MOF@rGO-600 +PMS)反應體系中TC的降解情況;(cd) PMS 和 CAT 的活化能;(e) Zn/Co-MOF@rGO-600 +PMS 反應體系中 TC 去除的回收測試和 (f) Zn/Co-MOF@rGO-600 的磁滯回線。
   
Fig 6. (a) TMP-1O2(♠)、(b) DMPO-OH•(♣)和DMPO-SO4•-(♥)在PMS自分解或被Zn/Co-激活過程中的EPR譜不同反應條件下的MOF@rGO-600。
          
Fig 7. PMS與Zn/Co-MOF@rGO-600相互作用的晶體結構和電荷密度示意圖(a.正視圖,b.側視圖,c.俯視圖)。紅色和藍色區域分別表示低電子云密度和高電子云密度。
 
        相關研究工作由西安建筑科技大學Weihuang Zhu課題組于2023年在線發表于《Process Safety and Environmental Protection》期刊上,原文:A metal-organic framework (MOF) and graphene oxide (GO) based peroxymonosulfate (PMS) activator applied in pollutant removal。

轉自《石墨烯研究》公眾號
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