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哈爾濱工業(yè)大學(xué)化工與化學(xué)學(xué)院、新能源轉(zhuǎn)化與存儲(chǔ)關(guān)鍵材料工業(yè)和信息化部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室--基于過(guò)渡金屬摻雜石墨烯的HCHO氣體傳感器的傳感機(jī)理:來(lái)自DFT研究的見(jiàn)解
       甲醛(HCHO)作為化工原料,廣泛應(yīng)用于各個(gè)領(lǐng)域。不幸的是,由于它的高毒性,它會(huì)對(duì)人類健康造成有害影響。因此,HCHO有效的監(jiān)測(cè)和檢測(cè)具有重要意義。近年來(lái),基于摻雜石墨烯的HCHO氣體傳感器得到了廣泛的研究。然而,摻雜原子的氣敏性能與電負(fù)性之間的關(guān)系尚未明確。本研究以Ni、Pd和Pt為摻雜劑,采用密度泛函理論(DFT)方法系統(tǒng)研究了HCHO分子在摻雜石墨烯上的吸附行為、能量、電子和光學(xué)性質(zhì),探討了摻雜原子的電負(fù)性對(duì)傳感性能的影響。計(jì)算結(jié)果表明,摻雜高電負(fù)性原子的石墨烯由于能隙變化較大,有利于產(chǎn)生可記錄的電信號(hào)。吸附能隨摻雜原子電負(fù)性的增強(qiáng)而穩(wěn)步增加。可見(jiàn),摻雜原子的氣敏性能與電負(fù)性之間存在明顯的線性關(guān)系。換句話說(shuō),在石墨烯中嵌入不同的電負(fù)性原子,可調(diào)整氣體傳感器的敏感性(例如吸附能、電導(dǎo)率、恢復(fù)時(shí)間、化學(xué)反應(yīng)參數(shù)等),為設(shè)計(jì)高靈敏度石墨烯基氣體傳感器提供有意義的信息。此外,外加正負(fù)電場(chǎng)可控制HCHO的吸附和解吸性能。
  圖1. (a) G(Ni), (b) G(Pd), (c) G(Pt), (d) G(Ni)/HCHO, (e) G(Pd)/HCHO, (f) G(Pt)/HCHO復(fù)合物的優(yōu)化構(gòu)型。
 
圖2. (a) HCHO, (b) G(Ni), (c) G(Pd)和(d) G(Pt)的ESP表面。
 
圖3. 摻雜石墨烯和吸附在摻雜石墨烯上的HCHO的ELF分布圖。
 
圖4. (a) G(Ni)/HCHO, (b) G(Pd)/HCHO和(d) G(Pt)/HCHO復(fù)合物的RDG散點(diǎn)圖(左)和相應(yīng)的梯度等值面(右)。
 
圖5. 摻雜石墨烯及其與HCHO分子復(fù)合物的DOS圖及其HOMO和LUMO譜。
 
圖6. 摻雜石墨烯及其和HCHO分子復(fù)合物的紫外可見(jiàn)光譜。
 
圖7. HCHO吸附在(a) G(Ni), (b) G(Pd)和(c) G(Pt)上的CDD。橙色和褐色區(qū)域分別為電子積累區(qū)和電子損耗區(qū)。
 
圖8. 電場(chǎng)對(duì)G(Ni)/HCHO(黑色)、G(Pd)/HCHO(紅色)和G(Pt)/HCHO(藍(lán)色)吸附體系(a)吸附能和(b)電荷轉(zhuǎn)移的影響。
 
       相關(guān)研究成果由哈爾濱工業(yè)大學(xué)化工與化學(xué)學(xué)院、城市水資源與水環(huán)境國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、新能源轉(zhuǎn)化與存儲(chǔ)關(guān)鍵材料工業(yè)和信息化部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室Xin Li等人于2022年發(fā)表在Sensors and Actuators: A. Physical (https://doi.org/10.1016/j.sna.2022.113460)上。原文:The sensing mechanism of HCHO gas sensor based on transition metal doped graphene: Insights from DFT study。

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