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山西師范大學化學與材料科學學院Jianfeng Jia等--雙函數二維的共價表面修飾金屬碳化物MXenes作為的硫宿主用于鈉硫電池
       室溫鈉硫(RT Na-S)電池在大規模儲能方面顯示出非凡的潛力。MXenes已被證明是Na-S電池很有前景的硫宿主,其表面官能團對其性能起著至關重要的作用。然而,MXenes的不同表面官能團對其錨定效應和催化性能的影響尚未得到系統的研究。本文利用密度泛函理論(DFT)研究了一系列Ti2CTx (T= O、S、N、F、Cl和Br) MXenes作為Na-S電池硫宿主的電化學性能。我們發現表面官能團顯著影響MXenes的結構性能和電化學性能。Ti2CO2, Ti2CS2和Ti2CN2對可溶性多硫化鈉具有顯著的親和力。此外,它們對硫還原反應和Na2S分解反應具有良好的催化活性。最后,在整個放電過程中,Ti2CO2、Ti2CS2和Ti2CN2始終保持金屬導電,可以提高Na-S電池的速率能力。綜上所述,Ti2CO2, Ti2CS2和Ti2CN2被認為是Na-S電池有前景的雙功能硫宿主,我們的研究結果也可能對在其他應用中調節MXenes的性能具有啟發意義。
 
圖1  Ti2CTx的頂部和側視圖示意圖(a),分子的優化基態S8、Na2Sn(1≤n≤8)、DME、DOL (b)。
 
圖2. 給出了S8 (a)、Na2S8 (b)、Na2S6 (c)、Na2S4 (d)、Na2S2 (e)和Na2S (f)吸附在Ti2CO2表面的最穩定構型和計算的結合能。
 
圖3 不同含硫物質與Ti2CTx (T=O, S, F, Cl, Br和N), DME之間的結合能。
 
圖4. S8與Ti2CO2、Ti2CS2和Ti2CS2表面吸附的各種NaPSs的vdW相互作用比Ti2CN2
  圖5。側視圖中,S8 (a)、Na2S8 (b)、Na2S6 (c)、Na2S4 (c)、Na2S2 (d)、Na2S (d)在Ti2CO2單層上吸附過程中的電荷密度差。
  圖6 真空和Ti2CTx中硫還原反應的吉布斯自由能圖(T=O, S, N)。
  圖7 Na2S在真空和Ti2CTx上的分解路徑(a)和相應的能量分布(b) (T=O, S, N);Na離子在Ti2CTx表面的擴散路徑(c)和能量分布(d) (T=O、S、N)。
  圖8 吸附S8 (a)、Na2S8 (b)、Na2S6 (c)、Na2S4 (d)、Na2S2 (e)和Na2S (f)的總態密度(TDOS)
Ti2CO2
 
        相關科研成果由山西師范大學化學與材料科學學院Jianfeng Jia等人于2022年發表在Nanoscale (DOI: 10.1039/D2NR03462J.)上。原文:Covalent Surface Modifications of Bifunctional Two-dimensional Metal Carbide MXenes as Sulfur Hosts for Sodium−Sulfur Batteries。

轉自《石墨烯研究》公眾號
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