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韓國藥品制造中心Chul Soon Park和全南大學Hyeonseok Yoon課題組--咪唑衍生物功能化石墨烯作為電化學檢測異噻唑啉酮殺蟲劑的納米傳感器
       異噻唑啉酮廣泛用作許多行業的化學添加劑,可能導致皮膚刺激和過敏,從而對人類健康和環境產生不利影響。因此,本文提出了一種篩選納米雜化傳感器的有效策略,以選擇性地檢測2-辛基-3-異噻唑啉酮(OIT)作為代表性的異噻唑啉酮。設計了由兩部分組成的化學受體(CR)候選物:分別用于與石墨烯共價結合和與靶非共價相互作用的反應性咪唑單元和側官能團。基于密度泛函理論計算,選擇并合成了五種CR結構。合成的鉻被錨定在石墨烯上用于電化學轉換。CR/石墨烯納米雜化物(CGNHs)中引入了對OIT具有最高化學親和力的烷基基團。CGNHs對OIT的電化學響應依賴于鉻的種類、OIT的濃度和外加電位。因此,將五個具有不同電位的CGNHs組合作為傳感器,可以通過主成分分析從干擾物中輕松有效地檢測出OIT(1200mg L-1)。最佳CR對應于十二烷氧基,最佳測量條件包括掃描速率為25mV S-1,外加電位為0.75、0.08和1.30 V(相對于Ag/ AgNO3)。所提出的策略可以促進用于識別不同類型的化學物種(例如殺生物劑)的納米傳感器的有效開發。
  圖1. 用于高選擇性殺菌劑檢測的新型 CRs 和石墨烯納米傳感器的設計、篩選和合成/制備工藝流程。
 
圖2. 用于 OIT 的 CR 候選物的分子設計。
 
圖3. CR-OIT非共價相互作用的例子。
  
圖4. 在B3LYP/6-31G(d)水平上計算了OIT存在和不存在時CGNH模型(以CGNH3和CGNH4模型為代表)的前線分子軌道。
 
圖5. (a) 1,3-二異丙基-5-(芘基)-1H-苯并[d]咪唑碘化物(2),(b) 1,3-二異丙基-5-(十二烷氧基)-1H-苯并[d]咪唑碘化物(3)/1,3-二異丙基-5-(己氧基)-1H-苯并[d]咪唑碘化物(4),和(c) 1,3-二異丙基-5-(氨基丁氧基)-苯并[d]咪唑碘化物(5)的合成。
  圖6. (a)將鉻固定在石墨烯上的合成步驟。(b)剝離的石墨烯、(c) CGNH1、(d) CGNH2、(e) CGNH3、(f) CGNH4和(g) CGNH5的SEM圖像(比例尺:5微米)。
  
圖7. CGNH的CV曲線中四種電位的電流變化(δI)大小與OIT濃度的函數關系圖:(a) CGNH1,(b) CGNH2,(c) CGNH3,(d) CGNH4和(e) CGNH5。
  圖8. 由五個CGNH電極陣列組成的電化學傳感器平臺的傳感性能。(a)作為在0.08 V電勢(相對于Ag/AgNO3)下測量的OIT濃度的函數的電流變化(δI)的代表性曲線圖。(b e)CGNHs響應的PCA圖,其中在不同濃度和電位下測量δI值;相同化學物質的得分點由一條線按照濃度順序連接起來(目標濃度為1-200mg L-1時為7分;10和100mg L-1干擾的兩點:(b) 3D圖,(c)PC1-PC2平面,(d)PC1-PC3平面,和(e)PC2-PC3平面。DCOIT、苯氧乙醇(PE)、乙醇(EtOH)和異丙醇(IPA)用作干擾物,OIT是目標。
 
      相關科研成果由韓國藥品制造中心Chul Soon Park和全南大學Hyeonseok Yoon等人于2022年發表在ACS Applied Nano Materials(https://doi.org/10.1021/acsanm.2c04315)上。原文:Graphene Functionalized with Imidazole Derivatives as Nanotransducers for Electrochemically Detecting Isothiazolinone Biocides。

轉自《石墨烯研究》公眾號
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