遠程外延有望用于晶格失配材料的合成、膜的剝離和昂貴襯底的再利用。然而,遠程機制的明確實驗證據仍然難以捉摸。替代機制如針孔籽晶外延或范德華外延通常可以解釋所得薄膜。在這里,我們表明Heusler化合物GdPtSb在干凈的石墨烯/藍寶石上的生長產生了30°旋轉的(R30)超結構,這不能用針孔外延來解釋。隨著溫度降低,與直接外延R0疇相比,該R30疇的比例增加,這可以通過遠程外延與針孔外延之間的競爭來解釋。需要仔細的石墨烯/襯底退火并考慮相對晶格失配,以獲得穿過一系列其他赫斯勒膜(包括LaPtSb和GdAuGe)到下層襯底的外延。R30超結構提供了遠程外延的可能實驗指紋,因為它與領先的替代機制不一致。
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圖1.退火清潔了石墨烯/藍寶石界面。(a,b)400℃和700℃退火后的原子力顯微鏡(AFM)形貌圖像。(c,d) AFM線輪廓。在700℃退火之后,觀察到來自下面的藍寶石襯底的臺階輪廓。(e,f)在400和700℃退火后的石墨烯/藍寶石界面示意圖。L是針孔之間的距離。

圖2. GdPtSb、LaPtSb和GdAuGe在石墨烯/Al2O3(0001)上的外延和剝離。(a)沿藍寶石帶軸觀察的異質結構的示意橫截面。顏色圖例:紅色= (Gd,La),黃色= (Au,Pt),藍色= (Ge,Sb),黑色= Al,白色= O. (b)生長在石墨烯/藍寶石上的薄膜的X射線衍射(XRD) (Cu Kα) 2θ掃描。薄膜在平面外取向為[001]立方或[0001]六方。藍寶石襯底反射標有星號(*)。(c)剝離后膜的2θ掃描。(d)剝離后剝離膜和基底的照片。襯底尺寸為10 mm × 10 mm。在石墨烯覆蓋的區域(中心)上生長的膜的區域被剝離。

圖3. 面內取向。(a)Gdptsb(220)、LaPtSb10 1 2和GdAuGe10 1 2薄膜反射的?掃描,參考藍寶石10 1 4。(b)面內取向的分布。每個分布代表至少XX個樣本的統計數據。(c)平面內六方晶格參數和晶體結構。對于立方GdPtSb,六方晶格參數AHI定義為ah= d 1 2110。對于石墨烯,晶格參數4.26Å對應于一個R30°超晶胞(黑色實線),相對于傳統的晶胞(黑色虛線)。注意,石墨烯是多晶的,因此石墨烯的外延導致多晶赫斯勒膜。

圖4。石墨烯/Al
2O
3(0001)上GdPtSb的R30取向。(a)直接生長在藍寶石上的GdPtSb的方位角?掃描,對應于標準的六邊形對六邊形外延關系。(b)石墨烯/Al2O3(0001)上GdPtSb的?掃描。GdPtSb 220反射相對于藍寶石10 1 4偏移了δ?= 30°。(c) R0六邊形對六邊形方向。GdPtSb晶格顯示為藍色,藍寶石晶格顯示為黑色。錯配為2.7%拉伸。(d) R30取向。,GdPtSb具有更小的晶格失配1.5%壓縮性。

圖5. 控制面內旋轉(a)在已經退火到700℃的石墨烯/藍寶石上,在600、650和700℃生長的三個膜(藍色)的GdPtSb 220反射的方位角?掃描。所有曲線都參考藍寶石襯底(黑色)的反射。(b)面外444反射跟蹤晶格參數的變化。(c,d)解釋溫度依賴性的可能機制。(c)石墨烯上30°疇的亞穩定性。在該圖中,R0和R30疇都出現在石墨烯上生長。提高生長溫度能使系統克服兩個疇之間的動力學障礙。(d)針孔與遠程機制。較高的生長溫度有利于針孔處的生長,因為增加了表面擴散長度λ。來自針孔的生長導致R0疇。
相關科研成果由威斯康星大學Jason Ken Kawasaki等人于2022年發表在Nano Letters(https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.2c03187)上。原文:Controlling the Balance between Remote, Pinhole, and van der Waals Epitaxy of Heusler Films on Graphene/Sapphire。
轉自《石墨烯研究》公眾號