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愛丁堡大學Valentina Erastova和杜倫大學Karl S. Coleman課題組--石墨烯分散劑的分子指紋圖譜鑒定
       石墨烯等2D材料的規模化生產和分散對其商業應用至關重要。雖然通常使用液體剝離,但N-甲基吡咯烷酮(NMP)等溶劑有毒,難以放大。然而,化學空間的巨大規模阻礙了替代溶劑的研究。在這里,我們提出了一個計算管道通知有效剝脫劑的識別。經典的分子動力學模擬提供了相互作用的統計采樣,能夠識別成功溶劑的關鍵分子描述符。通過量子力學計算研究這些模擬的統計代表性配置,使我們能夠深入了解表面-溶劑界面的化學物理相互作用。作為一個例子,通過這個管道,我們發現了一種潛在的石墨烯剝離劑2-吡咯烷酮,并通過實驗證明它與NMP一樣有效。我們的工作流程可以推廣到任何2D材料和溶劑系統,能夠篩選各種化合物和溶劑,以確定更安全、更便宜的生產分散體的方法。 
 
圖1.管道建模。石墨表面被感興趣的溶劑包圍,并用 MD 模擬(左上角,石墨層顯示為黑色)。每個溶劑分子的取向由一個向量(橙色箭頭)和一個平面(黃色菱形)描述;然后提取出每種溶劑的方向與表面距離的函數關系(如右上角的2D 概率密度所示)。從物種的方向分布在第一個解殼只(顯示為一個二維概率密度,右下) ,代表性的安排被確定(見兩個插圖的例子)。提取代表性溶劑的坐標,下面的表面和溶劑的外殼,并進行平面波 DFT 計算(左下)。 
 
圖2.石墨烯片上溶劑取向的指紋圖譜。該圖是表面涂層溶劑分子取向的統計分布,顯示了最可能的取向在較淺的顏色,如矢量(x 軸)和平面(y 軸)的仰角所描述的, (a) NMP 具有很強的對稱對齊偏好。(b)二甲基亞砜具有強烈的線性特征,描述了一系列優選的比對。(c)乙醇不具有任何明顯的表面有序性。 
  圖3.石墨烯片表面上的NMP溶劑,(a)顯示俯視圖,和(b)側視圖。渲染突出了單個NMP分子,代表最常見的取向,與石墨烯(透明球體)相互作用,并被其他NMP溶劑分子(透明)包圍。顏色如下:灰色代表碳,紅色代表氧,藍色代表氮,白色代表氫原子。 


圖4.溶劑分散效果的實驗評價。對于每種實驗測試的溶劑: 環戊酮(CPN)、丙酮(DMF)、1,3-二甲基-2-咪唑啉酮(dMI)、 N- 甲基吡咯烷酮(NMP)、2-吡咯烷酮(PRL)。(a)描述石墨烯表面溶劑取向的指紋(詳見圖2和支持信息)。(b)統計拉曼分析表示為三維熱圖,其中黃色表示較高的樣本群體,灰色表示由石墨樣本占據的區域。(c)剪切混合和離心后的溶劑瓶照片; 圖像下給出了溶劑中石墨烯片的濃度。測試。 
 
圖5.PRL 法制備石墨烯薄片的顯微分析.(a)沉積在硅片上的剝離石墨烯片的 AFM 顯微照片,插入: 沿著與圖像刻度相同的 x 刻度的白線的高度剖面。(b)片狀橫向尺寸分布,長寬平均,NMP和 PRL  TEM 平均為25。(c)較厚的少層石墨烯薄片的折疊邊緣的 TEM 顯微照片,其中14個碳層可見,并以白線突出顯示。(d)單個石墨烯薄片的 TEM 顯微照片。
 
      相關科研成果由愛丁堡大學Valentina Erastova和杜倫大學Karl S. Coleman等人于2022年發表在ACS Nano(https://doi.org/10.1021/acsnano.2c04406)上。原文:Identification of Graphene Dispersion Agents through Molecular Fingerprints。

轉自《石墨烯研究》公眾號


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