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香港城市大學Ruquan Ye課題組--激光誘導非晶石墨烯中的拓撲缺陷用于直接硝酸鹽到氨的電還原
       開發用于將硝酸鹽直接還原為氨的無金屬電催化劑有望修復廢水,但仍面臨氨選擇性差的挑戰。非晶化已成為一種新興策略,可提供具有獨特物理、化學和電子特性的傳統材料。聚合物的瞬態激光加熱產生具有不尋常多晶格的石墨烯,但由于極端條件和激光過程的快速動力學,難以控制石墨烯的非晶性。在這里,我們報告了具有可定制異相的無定形石墨烯的合成,在拓撲上與結晶石墨烯和無定形碳不同。原子分辨率成像揭示了包含六元環和多邊形的中間結晶度,其比例與前體的芳香結構直接相關。這些無定形石墨烯作為無金屬催化劑,在直接硝酸鹽到氨的電還原中表現出高性能。該性能與石墨烯的非晶性有關,在-0.94 V下(相對可逆氫電極),NTCDA-LIG獲得了高達83.7%的NH3法拉第效率和2456.8 μg h-1 cm-2的產率,X射線對分布函數和順磁性揭示了無定形石墨烯中伸長的碳-碳鍵和豐富的不成對電子,如理論計算所示,它們表現出更有利的硝酸鹽吸附。我們的研究結果揭示了石墨烯的可控合成具有不尋常的拓撲結構,可以在電子、催化和傳感器中找到廣泛的應用。 
 
Figure 1. (a)sm-LIG制備過程示意圖。(b)PTCDA-LIG的SEM圖像;比例尺,10μm。(c)PTCDA-LIG的TEM圖像;比例尺,100nm。(d)在10%功率和10個脈沖/點下制備的NTCDA-、PTCDA-和PQ-LIG的拉曼光譜。(e)在不同激光功率下制備的PTCDA-LIG的拉曼光譜(脈沖密度:10個脈沖/點)。(f)XPS測量光譜和(g)PTCDA和PTCDA-LIG的C1s光譜。
 
Figure 2. (a)NTCDA-LIG和(c)PTCDA-LIG的HRTEM圖像;比例尺,2nm。(b)NTCDA-LIG和(d)PTCDA-LIG的指示區域放大;比例尺,0.5nm。概述了六元環的域。(e)sm-LIGs和石墨參考的EPR光譜。(f)sm-LIG的薄層電阻。(g,h)sm-LIGs和石墨參考的PDF。
 
Figure 3. (a)NO3RR對HER的電化學活性。實線是sm-LIG在1M NaNO3中的LSV曲線,而虛線是在1M NaCl中的LSV曲線(掃描速率:10mVs–1)。(b)NH3FE和(c)sm-LIGs在不同電位下的NH3產率。(d)使用14NO3和15NO3作為N源進行NO3還原后電解質的1HNMR光譜。(e)1HNMR和靛酚藍法計算的NH3FE和產率。(f)NO2——不同電位下sm-LIG的FE。(g)NH3FE和NTCDA-LIG在-0.74VvsRHE在不同循環中的產率。(h)NH3FE和產率與已報道的電催化劑的比較。 
 
Figure 4. (a) G-57 站點上中間體的優化結構。(b) G-66、G-57 和 G-57/66 位點上不同中間體的吉布斯自由能圖。
 
       相關研究工作由香港城市大學Ruquan Ye課題組于2022年在線發表于《ACS Catalysis》期刊上,原文:Steering the Topological Defects in Amorphous Laser-Induced Graphene for Direct Nitrate-to-Ammonia Electroreduction。

轉自《石墨烯研究》公眾號
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