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湖南大學(xué)/中國農(nóng)業(yè)大學(xué)/劍橋大學(xué)Huanxin Li 、Bingcheng Luo等課題組--非貴金屬催化劑和鋅/石墨烯薄膜用于苛刻電解質(zhì)中的低成本和超長耐久性固態(tài)鋅空電池
      探索和開發(fā)用于氧還原反應(yīng)(ORR)的具有成本效益、超長耐久性和高性能的非貴金屬催化劑來替代用于電化學(xué)能量轉(zhuǎn)換裝置的鉑基催化劑仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。盡管幾種類型的非貴金屬催化劑(N摻雜石墨烯、過渡金屬納米粒子、單原子金屬-氮-碳等)聲稱與商業(yè) Pt/C 相比具有相當(dāng)或壓倒性的催化性能,但它們的長效耐久性,特別是在苛刻的電解質(zhì)中,對于實際應(yīng)用仍然不能令人滿意。這里,研究人員通過結(jié)構(gòu)設(shè)計制備了Fe3C量子點均勻鑲嵌在氮摻雜多孔碳空心球殼層中的ORR催化劑(Fe3C@N/MCHSs)。實驗結(jié)果分析和理論計算均表明,電子在Fe3C量子點與氮摻雜碳形成的莫特-肖特基(Mott-Schottky)異質(zhì)結(jié)界面上的重新分布可以促進電子轉(zhuǎn)移速率,降低能量勢壘,從而提高催化劑對ORR的本征催化活性。因為 Fe3C 量子點提供了快速的電子轉(zhuǎn)移到 NG 的價帶。分子動力學(xué)模擬表明,NG中的石墨烯結(jié)構(gòu)在腐蝕性極強的電解液中相對穩(wěn)定,避免了Fe3C量子點的腐蝕。。結(jié)合鋅/石墨烯復(fù)合膜和固態(tài)電解質(zhì),F(xiàn)e3C@N/MCHSs在固態(tài)鋅-空氣電池中具有1.506 V的高開路電壓、706.4Wh Kg-1的高能量密度和1000小時的長期穩(wěn)定性,這推進了鋅空氣電池向?qū)嶋H應(yīng)用方向邁出了一大步。
 
 
Figure 1. Fe3C@N/MCHSs 和 Fe3C-NG Mott-Schottky異質(zhì)結(jié)的制備示意圖。
 
 
Figure 2. 所制備的 Fe 3C@N/MCHSs 的形態(tài)表征: a) SEM 圖像;b) 透射電鏡;c,d) HRTEM 圖像;e) 典型的 TEM 圖像和相應(yīng)的 C、N、O 和 Fe 元素映射;f) C和Fe元素的組合映射圖像;g) 明場和 h) 暗場 TEM 圖像;i) HAADF-STEM 圖像和相應(yīng)的 NG 和 Fe3C;j) Fe3C量子點和單層N摻雜石墨烯形成的TEM圖像和相對Mott-Schottky異質(zhì)結(jié);k) Fe箔、鐵(II)酞菁(FePc)和Fe3C@N/MCHSs的K邊XANES光譜;l) Fe3中 Fe K-edge 的 EXAFS 光譜的傅里葉變換 (FT) k 3 -加權(quán) χ( k )-函數(shù)C@N/MCHS;m) Fe3C@N/MCHS的k 3加權(quán) EXAFS 信號的小波變換。
 
 
Figure 3. a) 泡沫鎳上 Fe3C@N/MCHSs 正極的制造工藝,b) 固態(tài)電解質(zhì)的制備,以及 c) 柔性鋅/石墨烯負極的制備。
 
 
Figure 4. Fe3C@N/MCHSs催化劑的電化學(xué)性能表征。(a) Pt/C,N/MCHSs和Fe3C@N/MCHSs的循環(huán)伏安(CV)測試;(b) 線性掃描伏安曲線(LSV);(C) Fe3C@N/MCHSs在不同轉(zhuǎn)速下的LSV和(插圖)相應(yīng)的Koutecky-Levich圖;(d) Pt/C和Fe3C@N/MCHSs催化劑的甲醇毒化對比;(e) Pt/C和Fe3C@N/MCHSs催化劑的穩(wěn)定性測試;(f) 在堿性溶液中Fe3C@N/MCHSs與其他報道的鐵基非貴金屬電催化劑的性能對比;Fe3C@N/MCHSs 為陰極催化劑的液態(tài)鋅-空氣電池:(g) 液態(tài)鋅-空氣電池裝置示意圖;(h) 開路電壓;(i) 倍率性能;(j) 放電比容量;(k) 功率密度;(l) 充放電循環(huán)曲線;Fe3C@N/MCHSs 為陰極催化劑的固態(tài)鋅-空氣電池:(m) 固態(tài)鋅-空氣電池裝置示意圖;(n) 開路電壓;(o) 給手機充電;(p) 1000小時超長穩(wěn)定性測試。
 
 
Figure 4. Fe3C@N/MCHSs催化劑電子結(jié)構(gòu)表征及理論計算。(a,b) Mott-Schottky異質(zhì)結(jié)接觸前和接觸后Fe3C和NG的能帶圖;(c) ORR催化機制;(d, e) Fe3C@NG模型的電荷分布;(f) Fe3C@NG模型上的ORR過程;(g) 能量階梯示意圖;(h) G,NG,F(xiàn)e3C和Fe3C@NG不同活性位點在ORR催化過程中各步驟的能量變化;(i) Fe3C@NG在不同勢能下的能量分布圖;(j) Fe3C@NG在0.5 M H2SO4溶液中的分子動力學(xué)(MD)模擬。
 
       相關(guān)研究工作由湖南大學(xué)/中國農(nóng)業(yè)大學(xué)/劍橋大學(xué)Huanxin Li 、Bingcheng Luo等課題組于2022年在線發(fā)表于《Advanced Functional Materials》,原文:Non-Noble-Metal Catalyst and Zn/Graphene Film for Low-Cost and Ultra-Long-Durability Solid-State Zn-Air Batteries in Harsh Electrolytes。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號
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