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中國科學院西北生態環境資源研究院Jianjun Liang等--α-相酞菁/氧化石墨烯范德華異質結構中軌道耦合和載流子轉移引發的有效可見光催化

氧化石墨烯(GO)在光電材料中的應用受到載流子分離和遷移率不高以及可見光利用率低的限制。在本研究中，我們提出了一種通過制備范德華異質結構來克服這些缺點的策略。將α-相酞菁(α-H₂Pc)與氧化石墨烯在水中簡單組裝，制備出目標異質結構Pc-GO。α-H₂Pc的π軌道與GO的價帶之間存在能量退降，是H₂Pc向GO傳遞光生電子的通道。有趣的是，隨著H₂Pc層數的減少，電子轉移更加顯著。這樣就設計出了異質結構的費米能級。光譜學技術和電化學方法也證明了載流子的快速遷移。基于這些優勢，Pc-GO實現了As(III)的有效光催化解毒，沒有任何電子/空穴損耗或額外的脫氣，平均反應速率為0.68 mg g^-¹ h^-¹。特別是Pc-GO在可見光范圍內表現出良好的光催化活性，與全光譜相比，其活性保持了53.1%。Pc-GO經A4打印紙包裹后，仍能保持22%的光催化性能，這對于Pc-GO在天然渾水中的實際應用至關重要。此外，Pc-GO的可見光催化作用被證明與獨特的α-H₂Pc疊層相關。這項工作擴展了As(III)修復材料的制備策略，并提供了一種通過改變二維半導體排列來設計器件光電性能的可能方法。

圖1. (a) GO和(b) Pc-GO的TEM圖像。(c) AFM平面圖像和(d) Pc-GO薄片的3D視圖。GO、H₂Pc和Pc-GO的(e)XPS、(f) FT-IR、(g) Raman和(h) XRD分析。

圖2. (a)UV-vis譜圖，(b) N 1 s和(c) C 1 s精細光譜，以及(d)原料和制備的vdWHs的FT-IR譜圖。

圖3. 通過電化學和UPS方法分別得到的GO和Pc-GO的(a)平帶和(b)導帶結構，(c)得到的帶隙模式，(d)原材料和Pc-GO的UV-vis分析，(e)電化學阻抗譜和(f) GO和Pc-GO的光電流響應分析。

圖4. (a)As(Ⅲ)解毒試驗中GO和Pc-GO的光催化性能。(b)•DMPO-O₂加合物的EPR光譜。(c)初始As(III)濃度、(d) pH值和(e)溫度對Pc-GO光催化性能的影響。(f) Pc-GO催化劑再生試驗。

圖5. (a) UV-vis吸收分析和(b) As(III)在不同輻照條件下的光催化解毒分析，(c) UV-vis光譜和(d) H₂Pc在低濃度范圍內的Beer-Lambert圖。

相關研究成果由中國科學院西北生態環境資源研究院Jianjun Liang等人于2022年發表在Chemical Engineering Journal (https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.134998)上。原文：Effective visible-light catalysis triggered by the orbital coupling and carrier transfer in α-phase phthalocyanine/graphene oxide van der Waals heterostructure。

轉自《石墨烯研究》公眾號



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