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五邑大學Zhangquan Peng課題組--非質子鋰氧電池中溶液介導氧還原反應中間體的直接原位光譜證據
       對反應過程的基本了解對于預測和提高電化學裝置的性能至關重要。作為非質子鋰氧 (Li-O2)電池的中心反應,氧還原反應(ORR)面臨著由放電產物Li2O2陰極鈍化引起的“猝死”現象。可溶性催化劑(例如,還原介質)促進溶液介導的ORR代表了一種優雅的解決方案。 然而,目前還沒有直接的分子證據,它與Li−O2電池性能的聯系仍然是假設的。在這里,我們提出了原位表面增強拉曼光譜,并獲得了模型蒽醌(AQ,一種典型的還原介質)固定化Au電極上溶液介導的ORR的直接光譜證據(即LiAQ和LiAQO2)。借助密度泛函理論計算和微分電化學質譜法,提出了溶液介導的 ORR 的相關元素反應步驟。這項工作為AQ催化的溶液介導的ORR機制提供了直觀的見解,有助于優化和定制設計用于出色的下一代 Li-O2 電池的可溶性催化劑。
 
 
圖 1. AQ催化溶液介導的ORR在模型 Au-AQ 電極上的原位SERS研究示意圖。粗糙的Au 表面代表增強的拉曼襯底。
 
 
圖 2.分別在0.1 M(a)TBAClO4−CH3CN和(b)LiClO4−CH3CN電解質中的原始Au和Au-AQ電極的 CV。工作氣氛為Ar或O2。注意到AQ的第二次單電子還原在更負的電位下是化學不可逆的,因此我們在1.6V處切斷了電位。
 

圖 3. 分別在0.1M TBAClO4− CH3CN(a, b) 和 0.1 M LiClO4−CH3CN (c, d)電解質中作為 Au-AQ 電極電位函數的原位 SERS 結果和相應的拉曼強度。(a)和(b)的工作氣氛為Ar,(c)和(d)的工作氣氛為O2
 
  
圖 4. (a)使用DEMS進行氣體分析的示意圖。 首先,載氣 (Ar) 連續吹掃裝有 CH3CN 溶劑且含有飽和 KO2 的密封容器,以清除可能殘留的空氣,直到基線穩定。 然后,將 0.5 mL 10 mM AQ-CH3CN 注入密封容器中,析出的氣體可以被 Ar 帶入質譜儀進行檢測。(b) (1) KO2 和 AQ(綠線),(2)Li+ 和 KO2(紅線),以及(3)AQ、Li+ 和 KO2(藍線)之間反應釋放的氣體的 DEMS 結果 CH3CN。
 
 
圖 5. AQ 催化溶液介導的 ORR 在 298.15 K 時在 0.1 M LiClO4-CH3CN 電解質溶液中的反應自由能分布。插圖是可能的 AQ 催化溶液介導的 ORR 途徑的示意圖。
  
       相關科研成果由五邑大學Zhangquan Peng等人于2021年發表在Nano Letters(https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c04445)上。原文:Direct In Situ Spectroscopic Evidence for Solution-Mediated Oxygen Reduction Reaction Intermediates in Aprotic Lithium–Oxygen Batteries。

轉自《石墨烯研究》公眾號

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