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全南大學Jaekook Kim課題組--長壽金屬鉀電池的穩定固體電解質界面
        鉀 (K) 被認為是可充電K電池最合適的負極材料,因為它具有高理論容量(686 mAh g-1)和低氧化還原電位(-2.93 V vs SHE)。然而,循環過程中K的不均勻電沉積通常會導致枝晶生長,從而導致庫侖效率低下并影響電池安全性。在這里,我們開發了一種通過簡單的界面控制來穩定K金屬的策略。當K金屬箔與液相多硫化鉀(PPS)接觸時,可以通過自發化學反應可控地設計導電鈍化層;這引導了包含K2S化合物的電子和離子導電固體電解質中間相層的形成,從而實現了無枝晶形態的致密K鍍層。與裸K金屬陽極相比,PPS處理的K金屬陽極在實際限制下使用TiS2陰極在對稱半電池和全電池中表現出優異的循環穩定性。
 
  
圖 1. (a)KF和(b)K2S的投影狀態密度(PDoS)圖。(c 和 e)KF和(d 和 f)K2S結構內的離子擴散路徑和相應的K位點。基于鍵價能量景觀計算的 (g)KF和(h) K2S中K+離子遷移的能量分布。
 
  
圖 2.循環期間在PPS處理的K金屬陽極上形成的整個SEI層中各種感興趣ToF-SIMS,對應于 (a)化學成分(K、C、O、S 和 F)的 3D 視圖。在電流密度和容量負載為1mA cm-2和1 mAh cm-2下循環的電鍍(b和c)裸電極和(d和e)PPS 處理的K金屬陽極的俯視圖和橫截面SEM 圖像。(f)在電流密度為1 mA cm2的循環過程中,K在裸露和PPS處理的K金屬表面上電化學沉積的操作光學顯微鏡獲得的快照(藍色圓圈顯示 PPS 處理的 K 金屬中的發絲枝晶)和 3 mAh cm-2 的容量負載。
 
   
圖 3.對稱電池在不同容量和電流密度下對K金屬陽極進行/未進行PPS處理的恒電流循環測試:(a)1mAh cm-2和1 mA cm-2 和 (b) 4 mAhcm-2 和 4 mA cm2。 在容量負載為 4 mAh cm2 和電流密度為4 mA cm2的情況下,具有(c)裸露和(d)PPS處理的K金屬陽極的對稱電池的交流阻抗譜超過30次循環。
 
  
圖 4.(a)裸露和(b)PPS處理的K金屬陽極表面附近的初始濃度和電場。收斂狀態下(c)裸露和(d)PPS處理的K金屬陽極表面附近的濃度和電場。陽極表面的形態演變與K在電沉積過程中(e)裸 K 和(f)PPS 處理 K 表面電沉積的可能性。電沉積期間(g)裸K和(h)PPS處理的K金屬陽極表面法拉第電流密度沿y軸的分布。
 

圖 5.(a)TiS2 的原位XRD等高線圖和相應的第一次循環的恒電流放電-充電曲線。(b) KxTiS2 的凸包形成能量作為x的函數以及基于DFT計算的預測K插入電壓。具有/未經過PPS處理的TiS2陰極和K金屬陽極的全電池在各種面積容量和電流密度下的循環穩定性:(c)1 mAh cm-2 和 2 mA cm-2,(d)2 mAh cm-2 和 4 mA cm-2和(e)在 1 mAh cm-2 容量負載下全電池的倍率能力。
  
        相關科研成果由全南大學Jaekook Kim等人于2021年發表在ACS Energy Letters(https://doi.org/10.1021/acsenergylett.1c02354)上。原文:Stable Solid Electrolyte Interphase for Long-Life Potassium Metal Batteries。

轉自《石墨烯研究》公眾號

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