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大連理工大學Guang-Lan Li課題組--原子分散的Mn-Nx嵌入介孔N摻雜非晶碳中的合理構(gòu)建用于鋅空氣電池中的高效氧還原反應
      高效的單原子過渡金屬-氮-碳(M-N-C)電催化劑是可再生能源領(lǐng)域中用于氧還原反應(ORR)的鉑族金屬(PGM)基催化劑最有前景的替代品之一。然而,由于缺乏簡便且具有成本效益的合成策略,它們的大規(guī)模應用非常具有挑戰(zhàn)性。在這里,原子分散的Mn-Nx介孔 N 摻雜無定形碳(MnNC)是通過熱解由Mn離子與菲咯啉反應生成的含Mn-Nx的復合物來設計的。由于在大介孔無定形碳上原子分散的Mn-Nx部分,所得的MnNC表現(xiàn)出極好的ORR性能,由0.86 V的半波電位和長時間計時電流法測試后的輕微衰減證明,這超過了商業(yè)Pt/C和大多數(shù)報道 錳基催化劑。此外,基于MnNC的鋅空氣電池具有出色的性能,包括130.0 mW cm-2的峰值功率密度和819.0 mAh gZn-1的比容量以及可連續(xù)放電60小時的突出耐久性。這種簡便且可擴展的制備方法為高性能ORR催化劑的結(jié)構(gòu)提供了一種新穎的單原子設計方向。
 
 
圖 1. MnNC的(a)SEM、(b)TEM、(c)HRTEM和(d)HAADF-STEM圖像(部分原子位點以紅色圈出)。(e) MnNC催化劑的 C、N、O和Mn元素的映射圖像。
 
 
圖 2.(a)XRD譜圖,(b)拉曼光譜,(c)N2吸附-解吸等溫線,以及(d)MnNC、MnNC-AL 和 NC催化劑的孔徑分布。
 
  
圖 3.(a)MnNC、MnNC-AL和NC催化劑的XPS測量光譜。(b)MnNC和MnNC-AL的高分辨率Mn 2p 光譜。(c) 高分辨率N 1s光譜。(d) MnNC、MnNC-AL和NC 的 Mn-Nx、石墨N和吡啶N的擬合相對含量。(e) MnNC、Mn箔、MnPc、Mn2O3、Mn3O4、MnO和MnO2的Mn K-edge XANES。(f) MnNC 和MnPc的R空間傅立葉變換 EXAFS 擬合曲線。(g)MnNC和(h)MnPc的小波變換 (WT) EXAFS 圖。
 
  
圖 4.(a)LSV曲線和(b)MnNC、MnNC-AL和NC催化劑與Pt/C相比的Tafel斜率。(c) MnNC在400到2500rpm不同速度下的LSV曲線。插圖,相應的K-L圖和不同電位下的電子轉(zhuǎn)移數(shù) (n)。(d) MnNC、MnNC-AL和NC催化劑的奈奎斯特圖。(e)MnNC和Pt/C催化劑在O2飽和的0.1 M KOH中的甲醇耐受性測量,在500秒時添加3.0 M CH3OH。(f)MnNC和Pt/C催化劑的 I-t 測試。
 
  
圖 5. (a)配備MnNC催化劑的ZAB的開路電位。(b)分別使用MnNC和Pt/C催化劑作為陰極的ZABs的放電極化曲線和功率密度。(c)不同電流密度下的恒電流放電曲線。(d)MnNC 和 Pt/C基ZAB在10 mA cm-2電流密度下的典型恒電流放電曲線。(e)MnNC和Pt/C基ZAB的電壓-容量曲線。(f)由兩個串聯(lián)的ZAB供電的紅色LED的照片。
  
        相關(guān)科研成果由大連理工大學Guang-Lan Li等人于2021年發(fā)表在ACS Sustainable Chemistry & Engineering(https://doi.org/10.1021/acssuschemeng.1c05882)上。原文:Rational Construction of Atomically Dispersed Mn-Nx Embedded in Mesoporous N-Doped Amorphous Carbon for Efficient Oxygen Reduction Reaction in Zn-Air Batteries。
 
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》
 
 
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