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江南大學(xué)杜明亮和陸雙龍課題組--Fe摻雜多孔Pd金屬烯促進(jìn)氧還原反應(yīng)
       功能化金屬烯材料的形貌和電子特性,對于提高其氧還原反應(yīng) (ORR)活性是一種有效的策略。這里通過簡單的一鍋濕化學(xué)法合成了一種高效且穩(wěn)定的 ORR 電催化劑,即Fe 摻雜超薄多孔Pd金屬烯 (Fe−Pd UPM),它由幾層2D 原子金屬烯層組成。測量結(jié)果顯示,與未摻雜的Pd金屬烯相比,在0.1 M KOH 溶液中Fe-Pd UPM顯示出增強(qiáng)的ORR活性。Fe-Pd UPM的質(zhì)量活性為 0.736 A mg Pd-1,經(jīng)過10000次循環(huán)后其質(zhì)量活性僅損失 5.1%。密度泛函理論(DFT) 計算表明,F(xiàn)e−Pd UPM的內(nèi)原子層中穩(wěn)定的 Fe 摻雜劑有助于 O*氫化形成OH*中間體。大量數(shù)據(jù)證實:形貌、多孔結(jié)構(gòu)和 Fe摻雜劑協(xié)同增強(qiáng)了該電催化劑的ORR 活性。如此多孔金屬烯材料的合理設(shè)計和層間摻雜有利于開發(fā)高效且穩(wěn)定的電催化劑。
 
  
Figure 1. (a) TEM 圖像(Fe-Pd UPM 模型的插圖),(b)AFM 圖像,(c,d)低倍率 HAADF-STEM 圖像,(e)原子-分辨率 HAADF-STEM 圖像,以及 (f) 相應(yīng)的快速傅立葉變換模式。(g) 單個Fe-Pd UPM的EDX 元素映射。
 
  
Figure 2. (a,左上)Fe-Pd的EDX 光譜。(b,右上)Fe-Pd UPM、Pd 金屬烯和 Pd/C的XRD圖。(c, 左下) Pd 3d XPS光譜和(d,右下)PdFe-Pd UPM和Cu參照的Cu 2p XPS光譜。
 
  
Figure 3. Fe-Pd UPM 的形成機(jī)制:Fe-Pd UPM 在 (a) 1 h、(b) 2 h、(c) 4 h 和 (d) 6 h不同時間的TEM圖像(F)相應(yīng)的XRD圖譜。
 
  
Figure 4. (a) Fe−Pd UPM、Pd 金屬烯和商用 Pd/C的CV曲線和 (b) 線性極化曲線, (c) 對應(yīng)的E1/2和ECSA,(d) 0.9 和 0.85 V (vs. RHE) 電位下的質(zhì)量活性,(e) 線性極化曲線和 (f) 0.9 和 0.85 V (vs RHE) 電位下循環(huán)10000次前后的質(zhì)量活性比較。
 
  
Figure 5. 在Pt(111)第二層中非相鄰分散的Fe上 (表示為Fe-2nd-layer-Pd (111))計算的ORR過程。
  
       該研究工作由江南大學(xué)杜明亮和陸雙龍課題組于2021年發(fā)表在ACS Nano期刊上。原文:Sublayer Stable Fe Dopant in Porous Pd Metallene Boosts Oxygen Reduction Reaction。
 
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號

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