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      電化學N₂還原反應(NRR)為NH₃的可持續生產提供了一種有前景的途徑，而優化催化劑材料的結構/電子配置是實現高效NRR電催化的關鍵。因此，合理地結合空位和異質結構工程，探索基于Ti₃C₂T_x-MXene的富氧空位MoO_3-x (MoO_3-x/MXene)作為高活性和選擇性的NRR電催化劑。實現一個特殊NRR活動的NH₃收益率95.8μg h^-1mg^-1 (0.4 V)和感應電流的效率為22.3% (0.3 V)結合原位光譜,分子動力學模擬和密度泛函理論計算采用推出氧空位的協同效應和NRR異質結構,這說明MoO_3-x上的氧空位是N₂化學吸附和活化的活性位點，而MXene底物可以進一步調控氧空位打破標度關系，有效穩定*N₂/*N₂H而不穩定*NH₂/*NH₃，從而優化了NRR中間體對降低的能壘的結合親和力，提高了MoO_3-x/MXene的NRR活性。
 
  
圖1 a) MoO_3-x/MXene的合成工藝示意圖。b) MoO_3-x/MXene的TEM圖像。c)元素映射圖像。d)高分辨圖像。e,f) MoO_3-x納米粒子在MXene上的三維原子成像和相應的晶格線掃描f)。
 
 
圖2 a) Mo K-edge XANES和相應的b) MoO₃/MXene、MoO_3-x/MXene和Mo箔、MoO₂和MoO₃參考樣品的EXAFS光譜。c) MoO₃、MoO₃/MXene和MoO_3-x/MXene的WT-EXAFS等高線圖。d) MoO₃/MXene和MoO_3-x/MXene的EPR光譜。e) MoO₃/MXene和MoO_3-x/MXene的氮吸附/脫附等溫線及其對應的孔徑分布(插圖)。f) MoO₃/MXene和MoO_3-x/MXene的電荷密度差。g) MoO₃、MoO_3-x、MoO₃/MXene和MoO_3-x/MXene的DOS。
 
  
圖3。a) ¹⁴N₂和¹⁵N₂氣體供給電解質及相應的¹⁴NH⁴⁺和¹⁵NH⁴⁺標準樣品同位素標記核磁共振譜。b) NMR和UV-vis測試NH₃產率的比較。c) NRR電催化2 h后，MoO_3-x/MXene在不同電位下的時安培曲線和相應的紫外可見吸收光譜，e)獲得NH₃產率和FEs。f)循環試驗。g) 30 h的計時電流測定。h) NH₃產率/ fe (0.4 V)和(i) MoO₃、MoO_3-x、MoO₃/MXene和MoO_3-x/MXene的N₂-TPD光譜。
 
 
圖4。不同催化劑的原位拉曼光譜研究: a)特制電解槽示意圖。b-e) 0.4 V NRR電解過程中不同催化劑的拉曼光譜的三維時變圖，以及對應的f-i) 二維圖 (上)/等高線圖(下)。
 
  
圖5。a) 5 ns MD模擬后不同催化劑上N₂吸附動態過程的快照及其對應的b)放大圖和f,g) N₂-催化劑相互作用的RDF曲線。
 
 
圖6。a) N₂在不同催化劑上的吸附能。b)零電位時MoO₃/MXene和MoO_3-x/MXene酶促NRR通路的自由能圖。c) MoO₃/MXene和MoO_3-x/MXene的N₂吸附電荷密度差異d) MoO₃/MXene和MoO_3-x/MXene中Mo-3d的PDOS用于確定d-帶中心(ε_d)。e,f) MoO₃/MXene和MoO_3-x/MXene上的*N₂H和*NH₂中間體的PDOS。
 
  
圖7。a) MoO_3-x和MoO_3-x/MXene在不同電位下的原位FTIR光譜(上)和相應的等高線圖(下)。b) 5 ns MD模擬后NH₃在MoO_3-x和MoO_3-x/MXene上的動態吸附過程快照;c) NH₃-催化劑相互作用的RDF曲線。
  
        相關科研成果由蘭州交通大學Ke Chu等人于2021年發表在Advanced Energy Materials (DOI: 10.1002/aenm.202103022)上。原文：Unveiling the Synergy of O-Vacancy and Heterostructure over MoO_3-x/MXene for N₂ Electroreduction to NH<sub>3。

轉自《石墨烯研究》公眾號</sub>