質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFCs)對微量CO雜質(zhì)極度敏感,因此對H2純度有嚴(yán)格的要求,并排除了直接使用廉價(jià)粗氫作為燃料的可能性。在此,報(bào)道了一項(xiàng)概念驗(yàn)證研究,設(shè)計(jì)合成了由銥顆粒和銥單原子位點(diǎn)組成的新型催化劑,解決了CO中毒問題。研究發(fā)現(xiàn),Ir單原子位點(diǎn)不僅是很好的CO氧化位點(diǎn),而且可以有效清除吸附在Ir納米粒子附近的CO分子,從而使Ir納米粒子保留部分活性進(jìn)行H2氧化。在PEMFCs中,Ir納米粒子和Ir單原子位點(diǎn)之間的相互作用,賦予了催化劑優(yōu)異的H2氧化活性(1.19 Wcm-2),和優(yōu)異的CO電氧化活性(85 mWcm -2);該催化劑在H2/CO混合氣體中還表現(xiàn)出良好的CO耐受性,比目前最好的PtRu/C催化劑好兩倍。

Figure 1. a)構(gòu)建催化劑的兩步碳化步驟。b)SEM圖。c)TEM圖。d)元素分布圖。 e,f)高分辨率HAADF-STEM圖像,確認(rèn)了納米顆粒和單原子的共存。

Figure 2. Ir
NP@Ir
SA-N-C和標(biāo)準(zhǔn)樣品的同步輻射分析。

Figure 3. a) 所制備的催化劑和商用Pt/C催化劑的HOR極化曲線。b) H2-O2 PEMFC 電池性能。c) 不同催化劑在H2-O2 PEMFC中的金屬質(zhì)量活性。d)在 H2/1000 ppm CO飽和的電解液中的極化曲線。e) PEMFC 電池性能。f) 不同陽極催化劑的PEMFC峰值功率密度。

Figure 4. a)不同樣品的COOR極化曲線。b) DEMS信號。c) CO-TPD。d)CO-O2 PEMFC 電池性能。e,f)IrNP@IrSA-N-C和Ir/C-HM的HOR極化曲線對比,包括初始極化曲線、CO預(yù)中毒后收集的極化曲線和計(jì)時(shí)電流后收集的極化曲線。

Figure 5. a)在IrN4-Ir和Ir (111)上去除CO的自由能曲線。b) IrN4-Ir和Ir顆粒之間協(xié)同效應(yīng)機(jī)制的示意圖。
該研究工作由長春應(yīng)化所邢巍和葛君杰課題組于2021年發(fā)表在Angew. Chem. Int. Ed.期刊上。原文:CO-Tolerant PEMFC Anodes Enabled by Synergistic Catalysis between Iridium Single-Atom Sites and Nanoparticles。
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號