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圣保羅大學(xué)Córdoba de Torresi課題組--層狀氧化石墨烯和二氧化硅亞微球上的AgAu空心納米殼作為等離子體納米酶用于光增強(qiáng)電化學(xué)H2O2傳感
        局域表面等離子體共振 (LSPR)是一種源自光與納米結(jié)構(gòu)相互作用的現(xiàn)象,其結(jié)果主要在表面增強(qiáng)拉曼光譜(SERS)、光療和催化方面的應(yīng)用得到探索。雙金屬納米結(jié)構(gòu)能夠協(xié)同結(jié)合兩種不同金屬的特性,根據(jù)它們的成分、形狀和形態(tài)對(duì)LSPR產(chǎn)生調(diào)諧響應(yīng)。在這項(xiàng)研究中,提出了在層狀氧化石墨烯(GO)和二氧化硅亞微球(SiO2)上原位合成AgAu雙金屬中空納米殼(NS)。合成的結(jié)構(gòu)在等離子體增強(qiáng)的H2O2電化學(xué)傳感中充當(dāng)過(guò)氧化物酶樣納米酶。 納米酶接受405、533和650 nm激光照射,同時(shí)以快速響應(yīng)速度(4 s)進(jìn)行過(guò)氧化氫還原反應(yīng) (HPRR),靈敏度提高了122%(對(duì)于533 nm的Ag79Au21/GO,787 μA m M−1cm−2)、105%(對(duì)于405nm的Ag79Au21/GO,725 μA m M−1cm−2)和 119%(對(duì)于650 nm 的Ag50Au50/SiO2,885 μA m M−1cm−2 ) 與匹配每個(gè)合成結(jié)構(gòu)的LSPR帶最大值時(shí)的黑暗條件相比。當(dāng)激光刺激與LSPR波段最大值不匹配時(shí),兩種情況下都實(shí)現(xiàn)了較低的增強(qiáng)。 根據(jù) Michaelis-Menten 酶動(dòng)力學(xué),納米酶Imax遵循相同的LSPR偏差,并且在LSPR刺激后 Km app 降低,在405 nm照射下顯示最小值(Ag79Au21/GO為0.599 mM,Ag50Au50/SiO2為0.228 mM)表明底物增加 與先前在H2O2的酶促和非酶促生物傳感器中報(bào)告的值相比,親和力。 因此,我們認(rèn)為L(zhǎng)SPR 是通過(guò)這種方法合成的雙金屬納米酶加快電子轉(zhuǎn)移速率和隨之提高電化學(xué)H2O2敏感性、Imax 和 Km app的主要機(jī)制。
 
 
圖 1. AgAu NS 合成的表征。(A) AgNPs的TEM顯微照片用作合成具有中空內(nèi)部的 Ag50Au50NS的模板。 (B) AgNPs的UV-Vis光譜和不同程度的AgAu NS鍍鋅。(C) 金屬比率表示。
 
 
圖 2. 支撐物的顯微照片。(A)GO的 SEM 顯微照片,其中插圖為 TEM 顯微照片和(B) SiO2亞微球的SEM顯微照片。
 
  
圖 3. AgAuNS原位合成的 TEM 表征。(A)AgNPs附著GO 。(B)SiO2亞微球在原位電置換反應(yīng)后,獲得了 Ag79Au21/GO的TEM 顯微照片,(C)更高放大倍數(shù)的顯微照片(E)和 Ag50Au50/SiO2。(D)表示更高放大倍數(shù)(F)的顯微照片。 .
 

圖 4.原位GRR形成 AgAu/GO和AgAu/SiO2的路線示意圖
 
  
圖 5.在一組激光器的照射下,(A) Ag50Au50/SiO2和 (B) Ag79Au21/GO的HPRR校準(zhǔn)曲線。   (C) Ag50Au50/SiO2和Ag79Au21/GO的UV-vis光譜以及有激光源入射和不入射時(shí)的靈敏度條形圖的差異。所有測(cè)量均在 -0.3 V Ag/AgCl 的 KOH (1.0 mol L-1)條件下進(jìn)行。
 

圖6. 堿性介質(zhì)中光照射下過(guò)氧化氫還原反應(yīng)的示意圖。
  
        相關(guān)科研成果圣保羅大學(xué)Córdoba de Torresi等于2021年發(fā)表在ACS Applied Nano Materials(https://doi.org/10.1021/acsanm.1c02611)上。原文:AgAu Hollow Nanoshells on Layered Graphene Oxide and Silica Submicrospheres as Plasmonic Nanozymes for Light-Enhanced Electrochemical H2O2 Sensing。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)

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