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中科院化學所北京分子科學國家實驗室Yunqi Liu和Jianyi Chen課題組--用于析氫反應的化學穩(wěn)定共價有機框架-氧化石墨烯雜化材料的近平衡生長
       在溫和的合成條件下,實現(xiàn)共價有機骨架的簡便制備以及后處理,這對于其在催化和能量存儲領(lǐng)域中的廣泛應用是非常有必要的。這里,通過液相法合成了化學穩(wěn)定的BPT-COF和新型PT-COF材料。該過程是通過鄰二胺和鄰二酮之間的自發(fā)縮聚實現(xiàn)的,并且是在非常低的單體濃度下由COF疇的近平衡生長所驅(qū)動。該方法可以原位組裝COFs和COF-GO雜化材料,并通過真空過濾在任意襯底上形成均勻的導電膜。當用作電催化劑時,所制備的膜表現(xiàn)出快速的析氫反應(HER),顯示出低的過電位(10 mA cm-2電流密度時,過電位是45 mV),和較小的塔菲爾斜率(53 mv dec–1),這使得該催化劑是活性最高的無金屬催化劑。這項研究結(jié)果為制備多功能應用的高π共軛COFs材料開辟了一條新的途徑。
 
 
Figure 1. 溶劑熱法或液相合成法構(gòu)建COFs的示意圖。在稀液相合成策略中,先形成有序成核點,然后在開放體系中生長成COF晶體。
 
 
Figure 2.(a)不同樣品的紅外光譜。(b)固態(tài)13C核磁共振波譜。(c)BPT-COF的實驗(紅色)和模擬(黑色)的PXRD圖。(d)BPT-COF的HRTEM圖,比例尺20 nm。(e)圖(d)中選區(qū)的放大視圖,比例尺5 nm。(f)、(g)和(h)呈現(xiàn)了PT-COF樣品的表征數(shù)據(jù)。
 

Figure 3.(a)BPT-COF-GO電極的制造示意圖。(2) BPT-COF-GO薄膜的SEM圖像,比例尺100 μm。(c)EDS元素分布。(d)SEM圖像,比例尺100 μm。(e)不同樣品的PXRD圖比較。
 
  
Figure 4.(a)不同樣品在0.5 M H2SO4中的LSV曲線。(b)電流密度為10mA·cm-2時的過電位比較。(c)Tafel曲線。(d)BPT-COF-rGO薄膜的EIS圖,插圖顯示了對應的等效電路圖。(e)2000圈CV循環(huán)前后的LSV曲線比較。(d)比較了BPT-COF-rGO和先前報道的材料的HER活性。
  
       該研究工作由中科院化學所北京分子科學國家實驗室Yunqi Liu和Jianyi Chen課題組于2021年發(fā)表在Angewandte Chemie International Edition期刊上。原文:Near-Equilibrium Growth of Chemically Stable Covalent Organic Frameworks-Graphene Oxide Hybrid Materials for the Hydrogen Evolution Reaction。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號

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