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廈門大學(xué)Lianhuan Han、Christian Amatore和Dongping Zhan課題組--單層石墨烯上原子氫的電化學(xué)存儲
      如果氫氣可以以高密度安全儲存和運(yùn)輸,氫燃料電池將為車輛提供有效的解決方案。 在這方面,原子氫在單層石墨烯(SLG)上的穩(wěn)定化學(xué)吸附似乎是一個(gè)完美的解決方案,其理論最大存儲容量為 7.7 wt%。 然而,從H2生成氫化石墨烯需要極端的溫度和壓力。或者氫吸附原子可以在溫和的條件下通過固/液系統(tǒng)中質(zhì)子的電還原輕松產(chǎn)生。石墨烯對于該反應(yīng)是電化學(xué)惰性的,但正如我們使用動態(tài)電化學(xué)和同位素拉曼光譜所證明的那樣,SLG上的H化學(xué)吸附可以通過新型Pt電催化的“溢出-表面擴(kuò)散化學(xué)吸附”機(jī)制在溫和條件下進(jìn)行。 SLG 上氫吸附原子在室溫和大氣壓下的表觀表面擴(kuò)散系數(shù)(~10−5cm2s−1)、容量(~6.6 wt%,~85.7% 表面覆蓋率)和穩(wěn)定性非常重要,它們非常適合涉及在石墨烯上存儲氫原子的應(yīng)用。
 
 
圖 1. Pt 電催化原子氫在單層石墨烯上的吸附和解吸。 (a) Pt/SLG/PET 電極(紅色;每 20 個(gè)伏安循環(huán)顯示一個(gè) CV)、Pt/PET 電極(藍(lán)色)和 SLG/PET 電極(灰色)在 0.5 M H2SO4 溶液中以 100 mV/s 的循環(huán)伏安圖。 SLG 薄片的尺寸為 2.1 mm × 1.8 mm。(b) Pt/SLG/PET 電極上的電催化溢出-表面擴(kuò)散-化學(xué)吸附機(jī)制的示意圖。
 
  
圖 2. 電沉積氫吸附原子表面擴(kuò)散行為的定量測量。(a) 在不同掃描速率下進(jìn)行的活化 Pt/SLG/PET復(fù)合電極的循環(huán)伏安法。  (b) Had脫附電荷與掃描速率平方根的倒數(shù)之間的線性關(guān)系。 (c)活化的Pt/SLG/PET復(fù)合電極的計(jì)時(shí)電流法。電極電位保持在0.10 V為0.1, 0.2, 0.3, 0.4, 0.5, 0.6, 0.7, 0.8, 0.9, 1, 1.2, 1.4, 1.6, 1.8, 2, 2.5, 3,4,5, 6, 7 , 8, 9, 10, 12, 14, 16, 18, 20, 25, 30, 40, 60, 80, 100, 和 120 s(從左到右),然后漸進(jìn)到 0.7 V。 (d) 最短 [0.2∼2 s ] 保持時(shí)間范圍內(nèi)的電荷與時(shí)間的平方根。 (e)單獨(dú)Pt微線電極(紅色)、SLG/PET電極(灰色)和 Pt/SLG/PET 系統(tǒng)(藍(lán)色)的開路電位。 (f)  Pt/SLG/PET組件在測量開路電位之前在 30、60、120 和 180 秒期間保持在0.10 V后的開路電位與時(shí)間的關(guān)系圖。 SLG 薄片的尺寸為 4 mm × 4 mm。
 

圖 3. 在石墨烯上形成 C-H 吸附化學(xué)鍵的光譜證據(jù)。 原始石墨烯的非原位拉曼光譜(藍(lán)線),電化學(xué)活化石墨烯在 1194 cm-1 處顯示出 C−H 帶(紅線),以及超薄 HOPG 上的氘取代實(shí)驗(yàn),在 863 cm-1處顯示出 C−D 帶(灰線)。
 
 
圖 4. Had的SLG的表觀表面擴(kuò)散系數(shù)D隨溫度變化的阿倫尼烏斯圖。通過在0.5 M H2SO4 溶液中對Pt/SLG/PET組件執(zhí)行循環(huán)伏安法確定值。誤差棒表示標(biāo)準(zhǔn)偏差。
  
        相關(guān)科研成果廈門大學(xué)Lianhuan Han、Christian Amatore和Dongping Zhan等于2021年發(fā)表在Journal of the American Chemical Society(https://doi.org/10.1021/jacs.1c05253)上。原文:Electrochemical Storage of Atomic Hydrogen on Single Layer Graphene。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號

 
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