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新加坡國立大學Andrew T. S. Wee課題組--可變帶隙的納米多孔石墨烯的表面合成
       調制納米多孔石墨烯的帶隙對于很多領域是被需求的,比如作為有機雜化器件中的電荷傳輸層。該領域的關鍵是能夠合成具有可變孔徑和可調帶隙的2D納米多孔石墨烯。這里,表面合成了具有可變帶隙的納米多孔石墨烯。兩種類型的納米多孔石墨烯通過分級C-C耦合合成,并通過低溫掃描隧道顯微鏡和非接觸式原子力顯微鏡進行驗證。納米多孔石墨烯-1是非平面的,納米多孔石墨烯-2是單原子厚的平面薄片。掃描隧道光譜測量結果表明,納米多孔石墨烯-2 的帶隙為 3.8 eV, 而納米多孔石墨烯-1 的帶隙更大,為 5.0 eV。第一性原理計算表明,大帶隙打開得益于孔隙產生和非平面結構引起的π電子限制效應。該研究發現表明,通過引入納米孔或扭曲的結構,半金屬石墨烯可被轉化為半導體納米多孔石墨烯-2 或絕緣寬帶隙納米多孔石墨烯-1。
 
  
Figure 1. Au(111)表面自組裝的HBPB單層膜。a) Au(111)表面自組裝的HBPB前體單層的大面積STM圖像,設定點:V = -0.6 V,I = 50 pA,尺寸:20 nm× 20 nm。b)HBPB前體的原子分辨率STM圖像,設定點: V = -0.6 V,I = 50 pA,尺寸:4.5 nm × 4.5 nm。c)對應于圖(b)中藍線的橫截面輪廓。d)4個HBPB分子的堆積構型,插入HBPB分子的側視圖,并用三角形藍色虛線標記三個Br-Br鹵鍵。
 
 
Figure 2. 納米多孔石墨烯的表面合成。a)分別通過烏爾曼偶聯和脫氫作用表面輔助合成納米多孔石墨烯-1和納米多孔石墨烯-2的示意圖;b) STM圖像和c)放大STM圖像;d)STM圖像和e)放大的STM圖像;f,g)納米多孔石墨烯-2相應的nc-AFM圖像。
 
 
Figure 3.合成的納米多孔石墨烯具有很大的帶隙。a)納米多孔石墨烯-1的STS,設定點:V = 1.0 V,I = 60 pA;b)納米多孔石墨烯-2的STS, 設定點:V = 1.0 V,I = 40 pA。
 
 
Figure 4.三種結構的理論電子性質。a)HBPB單體、b)納米多孔石墨烯-1和c)納米多孔石墨烯-2的優化原子結構。上圖:俯視圖,下圖:側視圖,其中紅色、紫色和淺藍色實心球分別表示Br、C和H原子。d)單個HBPB單體、e)納米多孔石墨烯-1和f)納米多孔石墨烯-2的計算PDOSs。
  
      該研究工作由新加坡國立大學Andrew T. S. Wee課題組于2021年發表在Small期刊上。原文:On-Surface Synthesis of Variable Bandgap Nanoporous Graphene。

轉自《石墨烯研究》公眾號

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