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美國南加州大學(xué)Oleg V. Prezhdo--碳納米管分子復(fù)合材料中缺陷加速電荷分離和復(fù)合:原子的量子動(dòng)力學(xué)研究
       碳納米管(CNTs)是太陽能和光電應(yīng)用的熱門候選材料。碳納米管傳統(tǒng)上用作電子接收器,也可以作為電子給體,例如與苝二亞胺(PDI)偶聯(lián)。為了達(dá)到高效率,電子轉(zhuǎn)移(ET)應(yīng)該是快速的,而隨后的電荷重組應(yīng)該是緩慢的。通常,缺陷被認(rèn)為對材料性能有害,因?yàn)樗鼈兗铀匐姾珊湍芰繐p失。我們證明,令人驚訝的是,常見的碳納米管缺陷是提高性能的而不是降低性能。碳納米管和其他低維材料具有中等缺陷,不會(huì)產(chǎn)生深阱。同時(shí),碳納米管缺陷引起的電荷再分配產(chǎn)生了額外的靜電勢,增加了碳納米管的功函數(shù),降低了碳納米管相對于受體物種的能級。因此,ET的能隙減小,電荷復(fù)合的能隙增大。這種效應(yīng)特別重要,因?yàn)殡姾墒荏w由于化學(xué)相互作用的增強(qiáng)而傾向于在缺陷附近結(jié)合。激發(fā)態(tài)動(dòng)力學(xué)的時(shí)域模擬提供了觀測現(xiàn)象的原子圖像,并詳細(xì)描述了電子狀態(tài)、振動(dòng)運(yùn)動(dòng)、非彈性和彈性電子聲子相互作用,以及電荷分離和重組過程的時(shí)間尺度。這些發(fā)現(xiàn)應(yīng)該普遍適用于低維材料,因?yàn)樗鼈儽葔K狀半導(dǎo)體更能驅(qū)散缺陷應(yīng)變。我們的計(jì)算表明,碳納米管的性能對常見缺陷是穩(wěn)健的,中等缺陷對于碳納米管在能源、電子和相關(guān)領(lǐng)域的應(yīng)用是必不可少的,而不是有害的。
 
  
圖1 a (6,5)碳納米管中的7557和SW缺陷b CNT/PDI異質(zhì)界面光誘導(dǎo)電荷動(dòng)力學(xué)的能級示意圖。
 

圖2 (a)原始CNT/PDI復(fù)合材料以及(b) 7557和(c) SW缺陷復(fù)合材料中CNT和PDI相互作用系統(tǒng)的投射態(tài)密度(PDOS)。
 
 
圖3 復(fù)合材料系統(tǒng)中電荷分離和復(fù)合動(dòng)力學(xué)中涉及的關(guān)鍵能態(tài)的示意圖。
 
  
圖4. 在(a)原始、(b) 7557和(c) SW復(fù)合材料中,光誘導(dǎo)ET中供體和受體狀態(tài)之間的能隙的傅里葉變換(FTs)。(d) CNT/PDI界面ET動(dòng)力學(xué)。
 
  
圖5 (a)原始、(b) 7557和(c) SW復(fù)合材料中e - h復(fù)合動(dòng)力學(xué)中供體和受體之間能隙的傅里葉變換(FTs)。(d)系統(tǒng)的e - h重組。
  
        相關(guān)科研成果由美國南加州大學(xué)Oleg V. Prezhdo等人于2021年發(fā)表在J. Am. Chem. Soc.(https://doi.org/10.1021/jacs.1c02325)上。原文:Common Defects Accelerate Charge Separation and Reduce Recombination in CNT/Molecule Composites: Atomistic Quantum Dynamics。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號

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