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萊斯大學Pulickel M. Ajayan課題組--胺官能化的碳納米點電催化二氧化碳轉化為甲烷
       電化學催化二氧化碳(CO2)轉化成甲烷(CH4)在支持碳捕獲和利用方面引起了極大的關注,因為CH4不僅可以用作燃料,還可以用作氫載體。因此設計具有優異的CO2-CH4轉化活性和選擇性的電催化劑是極其需要的,目前這仍然是一個巨大的挑戰。這里提出了一種分子調節策略,即原位胺功能化含氮石墨烯量子點(GQDs),以實現高效的CO2-CH4轉化。胺功能化的氮摻雜GQD在170和258 mA·cm-2電流密度下分別實現了63%和46%的CH4法拉第效率,這性能接近或甚至優于最先進的銅基電催化劑。該GQD還將CO2轉化為C2產品,主要包括C2H4和C2H5OH,最大FE≈10%。系統分析表明,CH4產率隨胺基含量線性變化,而C2產率與吡啶N摻雜劑含量正相關。這項工作為合理設計工業級CO2-CH4轉化的碳催化劑提供了重要的見解。
 
 
Figure 1. 原始和功能化aGQD的物理和化學表征。a) N-aGQDs-A9 的低倍率 TEM 圖像。b)粒徑尺寸分布。c) 明場 HRTEM 圖像,顯示了扭曲的石墨烯結構。 d) XRD、e) 拉曼光譜和 f) FTIR光譜 g)高分辨率 N 1s XPS光譜。h) N 含量分布。i) 高分辨率O 1s XPS光譜。
 
 
Figure 2. NH2-功能化的aGQD樣品用于CO2電還原的活性和穩定性評估。a) CH4的FE,b) CH4電流密度,c) C2 產物的 FE,以及 d) C2 產物的電流密度。e) N-aGQDs-A9樣品在-0.98 V恒定電位下的穩定性測試。
 

Figure 3.CO2 反應活性與 N含量的相關性。a) CH4 的 FE 和 b) CH4的電流密度對-NH2 (N2) 含量的依賴性。c) C2 產物的 FE 和 d) C2 產物的電流密度對吡啶 N (N1) 含量的依賴性。
 
 
Figure 4.NH2 -功能化GQD 的表征和 CO2 電還原性能。a) TEM 圖像, 插圖:粒徑直方圖。b) HRTEM 圖像。c) 高分辨率N 1s  XPS光譜。d) CH4的FE 和 e) CH4 的電流密度。 f) 在各種外加電位下,CH4 的電流密度與-NH2 原子含量的關系。
  
       該研究工作由萊斯大學Pulickel M. Ajayan課題組于2021年發表在Adv. Mater.期刊上。原文:Amine-Functionalized Carbon Nanodot Electrocatalysts Converting Carbon Dioxide to Methane。   

轉自《石墨烯研究》公眾號

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