通過兩電子-氧還原反應(ORR)電化學合成H2O2有望取代傳統的能源密集型蒽醌工藝。這里,通過一步微波熱沖擊法,同時調節原子分散的鈷位點的配位數和鄰近氧官能團,所設計的Co-N-C電催化劑在0.1 M KOH 電解液中,表現出高的 H2O2選擇性 (91.3%)、出色的質量活性(44.4 A g-1 @ 0.65 V),和高的動力學電流密度(11.3 mA cm-2 @ 0.65 V)。大量對照實驗和理論模擬表明,與傳統 Co-N4位點用于四電子-ORR過程不同,該Co-N-C電催化劑具有低配位數(Co-N2構型)和豐富的環氧基團,其協同作用促進了兩電子- ORR過程。這項研究為原子尺度調節電催化劑的組成和結構提供了一種有效的途徑。
Figure 1. Co-N4-C/LO 和 Co-N2-C/HO兩個樣品的合成原理示意圖。
Figure 2. 組分表征。a) 兩個樣品的XPS測量譜。b)高分辨率 O 1s XPS 光譜。c)氧的原子百分比。d) 高分辨率 C 1s XPS光譜。e) FTIR 光譜,和 f)高分辨率 Co 2p XPS 光譜。

Figure 3.原子結構的表征。a) HAADF-STEM圖像。b) EDS元素映射。c) 主樣品和參考樣品的Co K-edge XANES光譜, d) Co K-edge XANES光譜,和e) WTs分析。

Figure 4.電化學ORR性能。a)不同樣品在O2飽和的0.1 M KOH中的RRDE伏安圖。b)不同樣品的H2O2選擇性比較。c)兩個樣品在0.7 V時H2O2電流和H2O2選擇性的比較。d)與之前報道的催化劑比較產H2O2的動力學電流密度。e)在堿性介質下0.65 V時的質量活性比較。f)計時電流曲線,評估穩定性。
該研究工作由湖南大學Huilong Fei課題組于2021年發表在Adv. Funct. Mater.期刊上。原文:Low-Coordinated Co-N-C on Oxygenated Graphene for Efficient Electrocatalytic H2O2 Production。
轉自《石墨烯研究》公眾號