金屬鈉電池被認為是最有前途的低成本、高能量密度電化學儲能系統(tǒng)之一。然而，金屬鈉沉積的不利增長和有限的電池周期壽命阻礙了該電池系統(tǒng)的大規(guī)模應用。在這里，我們提出使用涂有包含聚多巴胺和多層石墨烯的復合材料的聚丙烯隔膜來解決這些問題。涂層的含氧和含氮部分以及納米和中央多孔網(wǎng)絡允許Na金屬電極在對稱的電池結構中循環(huán)2000h以上，在1 mA cm
-2時具有穩(wěn)定的4 mV過電位。當在全Na||Na
3 V
2(PO
4)
3硬幣電池中測試時，涂層隔膜能夠在235 mA g
-1的特定電流下穩(wěn)定地輸送約100mAh g
-1循環(huán)500次(90%容量保持)，并有令人滿意的倍率性能(即75 mAh g
-1at 3.5 A g
-1)
圖1. 無枝晶鈉金屬陽極s-2D mPG異質結構方案。(a)s-2D mPG異質結構的制造示意圖，以及(b)裸PP分離器和mPG涂層PP分離器的鈉沉積行為示意圖。
圖2. s-2D mPG異質結構表征。mPG-12納米片的(a)SEM圖像、(b,c)TEM和HRTEM圖像、(d)AFM圖像和相應的厚度分析。mPG-7納米片的(e)HRTEM圖像、(f)AFM圖像和相應的厚度分析。mPG-22納米片的(g)HRTEM圖像、(h)AFM圖像和相應的厚度分析。(i)mPG-7、mPG-12、mPG-22和nPG納米片的孔徑分布曲線。(j–l)mPG-12納米片的高分辨率XPS光譜：(j)C 1 s、(k)O 1 s和(l)N 1 s。比例尺：a 1μm、b 200 nm、c,e,g 20 nm和d,f,h 500 nm。
圖3. 通過DFT計算和FVM模擬，研究了s-2D mPG異質結構的親鈉性質和鈉離子沉積行為。(a)聚多巴胺分子與鈉的形變電荷密度。(b)含Na石墨烯的形變電荷密度。(c)聚多巴胺中Na與Cu、PP、石墨烯和不同官能團的結合能。(d)鈉離子通過mPG層的模型圖（插圖：顏色代表不同濃度的鈉離子）。(e)不同mPG層下Na離子的相對濃度，入口Na離子分布的振幅和周期相同。(f,g)mPG-7、mPG-12和mPG-22層下方鈉離子濃度的標準偏差，且入口鈉離子分布的(f)振幅和(g)波動相同。
圖4. Na||Cu電池的mPG-12@PP分離器的表征與性能。(a)裸PP分離器的SEM圖像和照片（插圖）的頂視圖。(b)mPG-12@PP分離器的SEM圖像和照片（插圖）的頂視圖。(c)mPG-12@PP分離器的SEM圖像橫截面。(d)裸PP（頂部）和mPG12@PP（底部）分離器上電解液的接觸角。(e) 在0.5 mA cm
-2,0.5 mAh cm
-2時測試含mPG-12@PP、nPG@PP和PP分離器的Na||Cu電池的庫侖效率。(f)不同分離器鈉成核過程中的電壓-容量曲線。(g) 在8.0 mA cm
-2,8.0 mAh cm
-2時測量含mPG-12@PP和PP分離器的Na||Cu電池的庫侖效率。比例尺：a、b 1μm和c 10μm。
圖5. Na||Na對稱電池的mPG-12@PP分離器電化學表征。(a) 在1 mA cm
-2,1 mAh cm
-2時含有mPG-12@PP, nPG@PP,和PP分離器的Na||Na電池的電壓-時間曲線（插圖：分別在5、1000和2000小時時帶有mPG-12@PP的Na||Na電池的放大電壓剖面圖）。(b) 在相同的電流密度和容量下，含有mPG-12@PP 分離器的Na||Na電池，與先前報道的通過各種方法穩(wěn)定的那些Na陽極的循環(huán)穩(wěn)定性比較。(c) 分別在不同電流密度和容量下，獲得的具有mPG-12@PP分離器的Na||Na電池的倍率性能。(d) 含有mPG-12@PP分離器的Na||Na電池和最近報道的其他工作的倍率性能比較。
圖6. 含有mPG-12@PP和PP分離器Na||NVP@C全電池的電化學性能。(a)含有mPG-涂層分離器的Na||NVP@C全電池的示意圖。(b)在2 C的電流密度下獲得的循環(huán)穩(wěn)定性。(c) 在2 C的電流密度下，含有mPG-12@PP分離器的Na||NVP@C全電池的恒電流充放電曲線（第1次、第200次和第500次循環(huán)）。(d) 電流密度從1到30 C時測量的倍率能力。(e) 在不同的C-速率時獲得的含有mPG-12@PP分離器的Na||NVP@C全電池的恒電流充放電曲線。
相關研究成果由中國科學院大連化學物理研究所催化基礎國家重點實驗室、河南農業(yè)大學理學院Jieqiong Qin等人于2021年發(fā)表在nature communications (https://doi.org/10.1038/s41467-021-26032-1)上。原文：Achieving stable Na metal cycling via polydopamine/multilayer graphene coating of a polypropylene separator。
轉自《石墨烯研究》公眾號
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