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新加坡國立大學John Wang,Jie Yang課題組和中科院高能物理研究所Lirong Zheng課題組--異質結黑磷@Ti3C2Tx Mxene復合材料用于商業級電容儲能
       電解質致密多孔MXene 復合電極具有較高離子可及表面和較快的離子傳輸速率,在高體積性能超級電容器(SCs)方面顯示出非凡的應用前景,但它們在很大程度上受到倍率性能不足和電化學循環性能差的限制,與多孔網絡結構的機械不穩定性有關。利用化學鍵設計,通過在皺縮的MXene薄片上原位生長BP納米顆粒,成功制備了具有3D多孔網絡結構的黑磷 (BP)@MXene致密薄膜。在BP-MXene 面處形成的強界面相互作用(Ti-O-P 鍵),不僅增強了BP-MXene異質結構中的原子電荷極化,提供了足夠的界面電子傳輸,而且還大大提高了機械穩定性。具有商業級質量負載(~15 mg cm−2)的BP@MXene 復合薄膜全封裝的 SCs 可提供 72.6 Wh L−1 的高電堆體積能量密度,接近鉛酸電池的能量密度(50-90 Wh L-1),以及長期穩定性(50000 次循環后容量保持率為 90.58%)。如此高的能量密度彌合了傳統電池 SCs之間的差距,代表了在設計緊湊電極以實現商業級電容儲能方面的及時突破。
 

Figure 1. 合成具有強 Ti-O-P 鍵的皺縮BP@MXene(BP@Ti3C2)復合材料的示意圖。
 
 
Figure 2. 異質結構BP@MXene復合材料的結構表征。(a)堿誘導的3D起皺 Ti3C2(OH)x 網絡和(b和c)皺縮的異質結構BP@MXene復合材料的SEM圖,放大倍數增加。(d)在MXene 薄片上生長的BP納米顆粒的低倍放大和(e)放大TEM圖。(f)MXene-BP界面的HRTEM圖,取自(e)部分中的白色虛線框。(g1)MXene的HRTEM圖和(g2)相應的FFT結果。(h1)BP的HRTEM圖和(h2)相應的FFT結果。(i)異質結構BP@MXene復合材料的HAADF圖和相應的EDS映射圖。(j) Ti L-edge和(k) O K-edge的電子能量損失譜,取自MXene薄片(第i部分中的區域1)和附近MXene-BP界面(第i部分中的區域2)。
 
 
Figure 3.異質結構BP@MXene 復合材料的表征。 BP@MXene 復合材料和 MXene的(a)Ti 2p和(b) P 2p 的高分辨率 XPS 光譜。(c) BP@MXene 復合材料、MXene和BP的拉曼光譜。(d) Ti K-edge的歸一化XANES 光譜。(e) BP@MXene 復合材料、MXene、Ti箔和TiO2的EXAFS數據在Ti K-edge XANES光譜上的相應k3加權傅立葉變換曲線。 (f) P K-edge的歸一化XANES光譜。
 
 
Figure 4. DFT計算結果。(a)用于描繪MXene和BP@MXene 復合材料的模型的頂視圖和側視圖。黃色、黑色、紫色和藍色的原子分別代表 Ti、C、O和P。(b)計算出的MXene和BP@MXene 復合材料之間的電荷密度差異。等值是0.01以更好地繪制差異。(c)計算出MXene和BP@MXene 復合材料的PDOS,費米能級對齊。(d) 計算MXene和BP@MXene 復合材料上最穩定的Na和SO42-吸附位點的結合能。(e,f)計算的MXene和吸附有Na和SO42−離子的BP@MXene復合材料之間的電荷密度分布差異。
 
  
Figure 5. BP@MXene薄膜的表征和BP@MXene 薄膜電極的電化學表征。(a)具有高柔韌性的獨立式BP@MXene薄膜的數碼照片。(b)層狀BP@MXene多孔結構的橫截面SEM圖。(c) MXene和BP@MXene薄膜的XRD 圖。(d)MXene和 BP@MXene 薄膜的N2吸附-解吸等溫線(STP,標準溫度和壓力)。插圖是孔徑分布。MXene和BP@MXene-SCs 在1.0 M Na2SO4電解質中在 2.0 mV s-1 掃描速率下的(e)EIS 圖和(f)CV曲線的比較。(g)計算的體積電容與BP@MXene薄膜的電流密度。
 
  
Figure6. 基于BP@MXene薄膜電極的SCs在EMIMTFSI電解質中的電化學表征。BP@MXene-SC在不同掃描速率下的CV曲線(a)和不同電流密度下的(b)GCD曲線。(c)計算的體積電容與BP@MXene電極的電流密度。(d) BP@MXene 電極的體積電容與不同電流密度的關系(BP@MXene面質量負載為1.0至15 mg cm-2)。(e)體積電容保持率與felectrode電極的燃燒通過增強BP@MXene膜的面積質量負載,優化為15 mg cm-2。(f)BP@MXene-SC(每電極15 mg cm-2)與報告值和最先進的ESD(商業SC和鉛酸電池)的Ragone圖。應該注意的是,所有呈現的能量和功率密度值都按整個設備的總體積進行歸一化,而不僅僅是電極。 (g) BP@MXene-SC在50 A cm-3 電流密度下的循環穩定性(BP@MXene 復合材料的面質量負載為 15 mg cm-2)。(h) 兩個不同尺寸的商用級電容袋(80mm×110 mm和50 mm×80mm)和(i)兩個串聯的電容袋(80mm×110 mm)的數字光學圖像,為“圣誕樹”標志,帶有彩色LED。
 
       相關研究成果由新加坡國立大學John Wang,Jie Yang課題組和中科院高能物理研究所Lirong Zheng課題組于2021年發表在《ACS NANO》(https://doi.org/10.1021/acsnano.1c01817)上。原文:Black Phosphorus@Ti3C2TxMXene Composites with Engineered Chemical Bonds for
Commercial-Level Capacitive Energy Storage。

轉自《石墨烯雜志》公眾號

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