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北京航空航天大學楊樹斌課題組---過渡金屬碳化物(MXenes)的高熵原子層

高熵材料（HEMs）由于其多樣化的成分以及意想不到的物理和化學特性而具有巨大的能量存儲和轉(zhuǎn)化潛力。然而，具有完全暴露活性位點的高熵原子層很難合成，因為它們的相很容易分離。在這里，證明了通過選擇性蝕刻新型高熵MAX（也被稱為M_n+1AX_n (n=1，2，3)，其中M代表可以產(chǎn)生過渡金屬碳化物（HE-MXene）的高熵原子層一種早期的過渡金屬元素，A是主要來自13-16族的元素，X代 C和/或N）相（HE-MAX）（Ti_1/5V_1/5Zr_1/5Nb_1/5Ta_1/5）₂AlC，成功制備出一種過渡金屬碳化物高熵原子層(HE-MXene)，其中五種過渡金屬物種均勻地分散于一個MX層中，由于高摩爾構(gòu)型熵和相應(yīng)的低吉布斯自由能，在原子層中產(chǎn)生穩(wěn)定的過渡金屬碳化物。此外，所制備出具有明顯晶格畸變的高熵MXene也導致原子層中的高力學應(yīng)變。這種力學應(yīng)變可以有效地引導鋰在HE-MXene上的均勻形核和無枝晶生長，從而實現(xiàn)長達1200 h的循環(huán)穩(wěn)定性和高達20 mAh cm⁻²的深度剝離-電鍍水平。該工作為通過選擇性蝕刻高熵MAX相來合成過渡金屬碳化物高熵原子層提供了一條有吸引力的途徑。此外，由于高熵MAX相組成的多樣性，可以合理地設(shè)計出一系列原子級厚度的HEMs，從而大大拓展二維材料家族。該工作還揭示了一類具有獨特物理化學特性的新型原子級厚度HEMs，其在催化、儲能、電磁屏蔽和超導領(lǐng)域也具有廣闊的應(yīng)用前景。

Figure 1. 高熵MAX相(HE-MAX)的理論和實驗表征。（a）MAX相在熵增條件下的晶格畸變圖。（b）DFT計算出含有Ti、V、Zr、Nb和Ta五個物種的MAX相生成焓，隨著MAX相中過渡金屬數(shù)量的增加，生成焓顯著降低；含有Ti、V、Zr、Nb和Ta物種MAX相的（c）XRD圖與（d）XRD放大圖，說明MAX相中(002)特征峰的明顯位移。

Figure 2. 高熵MXene的形貌和結(jié)構(gòu)表征。（a）通過HCl/LiF蝕刻法從HE-MAX (Ti_1/5V_1/5Zr_1/5Nb_1/5Ta_1/5)₂AlC中制備HE-MXene的流程示意圖。（b）含有Ti、V、Zr、Nb和Ta物種MXenes的XRD衍射圖，顯示出(002)特征峰。HE-MXene原子層的（c）SEM和（d）HRTEM及對應(yīng)的FFT圖，顯示出超薄及單晶結(jié)構(gòu)，其中圖c中的插圖為HE-MXene原子層以1 mg mL⁻¹的濃度分散在水中的照片。（e）HE-MXene的原子級分辨率HAADF圖及其I和II區(qū)域的放大圖，顯示出一些不同亮度強度的原子排列在扭曲的六邊形結(jié)構(gòu)中。

Figure 3. (Ti_1/5V_1/5Zr_1/5Nb_1/5Ta_1/5)₂AlC衍生出高熵MXene的組分表征。HE-MXene的（a）STEM和（b-i）對應(yīng)的元素映射圖，說明Ti（b），V（c），Zr（d），Nb（e），Ta（f），C（g），O（h），F(xiàn)（i）物種的共存和均勻分布。（j）HE-MXene相對應(yīng)的EDS光譜，顯示出過渡金屬元素的含量在5-35 at.%范圍內(nèi)。

Figure 4. (Ti_1/5V_1/5Zr_1/5Nb_1/5Ta_1/5)₂AlC衍生出高熵MXene的結(jié)構(gòu)和應(yīng)變分析。HE-MAX(Ti_1/5V_1/5Zr_1/5Nb_1/5Ta_1/5)₂AlC及對應(yīng)HE-MXene的（a）XPS光譜和（b）FTIR光譜，證明HE-MXene中Al物種的成功去除。（c）HE-MXene中的高分辨率Ti 2p、V 2p、Zr 3d、Nb 3d和Ta 4f的XPS光譜，表明了Ti–C，V–C，Zr–C，Nb–C，Ta–C鍵的存在。HE-MXene中應(yīng)變的（d）exx分布及（e）exy分布，呈現(xiàn)強應(yīng)變現(xiàn)象，其中綠色到深藍色表示壓縮應(yīng)變度，紅色到亮黃色表示拉伸應(yīng)變度。

Figure 5. 高熵MXene在對稱和全電池中的電化學性能。（a）鋰通過應(yīng)變在HE-MXene原子層上的成核與生長示意圖。（b）Li在0.05 mA cm⁻²電流密度下，HE-MXene上電鍍電壓曲線上的成核過電位，表明成核過電位為6 mV，遠小于TiNbCT_x (22 mV)，Ti₂CT_x (34 mV)，裸Li (112 mV)。（c）HE-MXene-Li，TiNbT_x-Li，Ti₂CT_x-Li，裸Li對稱電池在1.0 mA cm⁻²，1.0 mAh cm⁻²條件下的橫流循環(huán)性能，顯示出HE-MXene-Li在9 mV的低過電位下具有高達1200 h的長期循環(huán)壽命。（d）HE-MXene–Li在1.0 mA cm⁻²電流密度下于不同深度剝離-電鍍?nèi)萘?，10，20 mAh cm⁻²時的恒流循環(huán)性能。HE-MXene–Li/LFP全電池在0.2至10 C不同倍率下的（e）充放電曲線與（f）倍率性能。

相關(guān)研究成果由北京航空航天大學Shubin Yang課題組于2021年發(fā)表于《ADVANCED MATERIALS》（https://doi.org/10.1002/adma.202101473）上。原文：High-Entropy Atomic Layers of Transition-Metal Carbides (MXenes)。

轉(zhuǎn)自《石墨烯雜志》公眾號



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