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以色列巴伊蘭大學(xué)Netanel Shpigel課題組--陰離子能否插入MXene之中?
        盡管用于大功率電池和超級電容器應(yīng)用的Ti3C2Tx(MXene)電極的研究和開發(fā)不斷取得進展,但陰離子在電化學(xué)儲能中的作用及其在施加正電壓時嵌入MXene片之間的能力尚未得到證實。MXenes發(fā)現(xiàn)十年后,關(guān)于陰離子插入重新堆疊的MXene電極的可能性的信息仍然受到質(zhì)疑。由于稀釋的水性電解質(zhì)中的正電位穩(wěn)定性范圍受到Ti陽極氧化的嚴重限制,因此也在濃縮的水性電解質(zhì)溶液和非質(zhì)子電解質(zhì)中評估了陰離子插入的可能性。為了解決這個問題,我們通過使用具有損耗監(jiān)測(EQCM-D)測量的原位重力電化學(xué)石英晶體微天平,在高濃度的LiCl和LiBr電解質(zhì)中進行測試,這使得MXene電極的操作范圍顯著擴展到正電位。此外,鹵素是最小的陰離子之一,與多原子陰離子相比,它應(yīng)該更容易插入MXene層之間。基于正電壓范圍內(nèi)的質(zhì)量變化變化和互補密度泛函理論計算,證明了在有利于電容儲能的電位范圍內(nèi),陰離子物質(zhì)插入MXene不太可能發(fā)生。這可以通過由官能團終止的Ti3C2Tx片上的強負電荷來解釋。
 

Figure 1.(a)MXene電極在稀釋和濃縮的(a)LiCl和(b)LiBr電解質(zhì)溶液中的循環(huán)伏安圖,以10 mV/s測試。藍色箭頭代表集中系統(tǒng)中電極的OCV。
 

Figure 2.在濃(a)LiCl和(c)LiBr電解質(zhì)溶液中以20 mV/s獲得的MXene電極的第一次循環(huán)。在LiCl和LiBr中測量的相應(yīng)頻率變化分別顯示在(b)和(d)中。掃描方向和相關(guān)頻率變化由箭頭指示。
 
 
Figure 3. (a)MXene電極在濃LiCl(溶解在H2O和D2O中)和LiBr電解質(zhì)溶液中在20mV/s下獲得的循環(huán)伏安圖。(b-d)頻率和損耗隨時間的變化,在D2O中飽和的LiBr、LiCl和LiCl中獲得的三次至九次泛音階數(shù)分別顯示在(b)-(d)中。理論頻率變化用黑色虛線表示。
 

Figure 4. 作為LiBr、LiCl(H2O)和LiCl(D2O)的電荷密度函數(shù)的離子群變化。從法拉第公式計算的離子數(shù)量變化由黑色實線表示。
 

Figure 5.(a)在-0.3至0.5 V電位掃描期間測量的2q值的變化(相對于Ag/AgCl)。(b)MXene電極d間距的相應(yīng)變化。
 

Figure 6.(a)在EC:DMC中的1 M LiPF6中循環(huán)的Ti3C2電極的CV響應(yīng)。掃描方向由黑色箭頭指示。(b)在電位掃描期間記錄的頻率變化。理論頻率變化顯示為黑色虛線。
 

Figure 7. 從DFT計算獲得的(a)Li+嵌入和(b)Cl-離子嵌入Ti3C2O0.75F0.25Li0.37的優(yōu)化結(jié)構(gòu)
 

Figure 8. 用于計算(a)Li+離子和(b)Cl-離子在MXene片層中的嵌入自由能的熱力學(xué)循環(huán)。
 
         相關(guān)研究成果由以色列巴伊蘭大學(xué)Netanel Shpigel課題組于2021年發(fā)表在《Journal of the American Chemical Society》(https://doi.org/10.1021/jacs.1c03840)上。原文:Can Anions Be Inserted into MXene?

轉(zhuǎn)自《石墨烯雜志》公眾號

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