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蘭州大學化學化工學院Junhao Shu等--原位氧化鈀-銥納米合金錨定在氮摻雜石墨烯上作為甲醇電氧化的有效催化劑
       鈀 (Pd) 基材料已廣泛用作甲醇氧化反應 (MOR) 的催化劑。不幸的是,催化劑活性受到結構、一氧化碳中間體 (COads) 耐受性和穩定性的限制,目前很難用于大規模的商業生產。因此,為了進一步提高它們的電催化活性,使用一種簡便的氧化方法,實現了在摻氮石墨烯 (NGS) 上鈀-銥 (PdIr) 合金的原位氧化,我們稱之為 Pd-Ir-O/NGS。新催化劑表現出顯著的MOR活性(1374.8 mA mg-1)、COads 耐受性(起始氧化電位達到0.725 V)和穩定性(循環伏安法循環500次后的電流密度保持率為44.9%)。作為 MOR 的催化劑,Pd-Ir-O/NGS 與商業 Pd/C 和其他對應物相比具有更出色的電催化性能。機理研究表明,優異的催化性能歸因于(1)由于引入了 Ir 和 O,PdIr-O 的協同電子效應;(2)在PdIr合金中插入O,使有毒的甲氧基中間體氧化加速; (3) 具有豐富氮原子的 NGS 獨特的三維 (3D) 結構起到了重要作用。我們的研究結果預示著一種用于 MOR 的鈀基材料改性的新范式,并為用于各種應用的新型 3D 碳基材料提供了一種可供替代的設計原則。
 

圖 1. Pd-Ir-O/NGS 合成步驟示意圖
 

圖2. (a) Pd/NGS、Pd-Ir/NGS 和 Pd-Ir-O/NGS 的XRD圖譜;Pd/NGS、Pd-Ir/NGS 和 Pd-Ir-O/NGS (b) Pd 3d、(c) Ir 4f 和 (d) N 1 s的高分辨率XPS光譜
 

圖3.(a,d)Pd/NGS、(b,e)Pd-Ir/NGS和(c,f)Pd-Ir-O/NGS的SEM圖像。
 

圖4. (a) Pd/NGS、(b) Pd-Ir /NGS和(c) Pd-Ir-O/NGS的TEM圖像;插圖:HRTEM圖像和相應的尺寸分布;(d) Pd-Ir-O/NGS的STEM-HAADF圖像和(e-i)對應的EDS映射圖像。
 

圖5.(a) Pd/NGS、(b) Pd-Ir/NGS和(c) Pd-Ir-O/NGS的N2吸附-解吸等溫線;(d)催化劑的孔徑分布。
 

圖6. Pd-Ir-O/NGS、Pd-Ir/NGS、Pd/NGS和Pd/C催化劑在 (a)N2飽和的1.0 M KOH溶液和(C) N2飽和的1.0 M KOH溶液和1.0 M甲醇溶液中的CVs,掃描速率為50 mV s-1;(b)具體的ECSA值和(d)各種催化劑在堿性介質中的質量和比活性
 

圖7. (a)催化劑在N2飽和的1.0 M KOH溶液和1.0 M甲醇溶液中的LSV曲線圖,掃描速率為1.0 mV s-1,插圖是由LSV曲線導出的Tafel圖;(b)催化劑的Nyquist圖;(c)掃描速率為50 mV s-1時催化劑上記錄的CO溶出圖
 

圖8. (a)催化劑在循環過程中保留的jf;(b)不同催化劑循環500次后的jf滯留率;(c) 在-0.80 V (vs. RHE)時N2飽和的1.0 M KOH溶液和1.0 M甲醇溶液中的CA曲線;(d) jf基于CA在7200秒后測試
 

圖9. 甲醇在Pd-Ir-O/NGS上電氧化反應機理示意圖。

        相關研究成果于2021年由蘭州大學化學化工學院Junhao Shu等人,發表在Journal of Colloid and Interface Science (https://doi.org/10.1016/j.jcis.2021.07.056)上。原文:In-situ oxidation of Palladium–Iridium nanoalloy anchored on Nitrogen-doped graphene as an efficient catalyst for methanol electrooxidation。

轉自《石墨烯公眾號》

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