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清華大學(xué)周光敏和成會明課題組--石墨烯支持的單原子催化劑實現(xiàn)MoS2和Mo/Na2S之間的高效可逆轉(zhuǎn)化
      由于相對較高的容量和本質(zhì)安全性,基于轉(zhuǎn)換型金屬硫化物 (MS) 鈉離子電池 (SIBs) 負極引起了極大的關(guān)注。M/Na2S 在電荷中高度可逆地轉(zhuǎn)化為原始MS,對電化學(xué)性能起著至關(guān)重要的作用。在這里,以傳統(tǒng)的 MoS2 為例,在理論模擬的指導(dǎo)下,選擇了氮摻雜石墨烯上的鐵單原子催化劑(SAFe@NG),并首先將其用作基材,以促進 MoS2 在放電過程中的反應(yīng)動力學(xué)。在接下來的充電過程中,結(jié)合光譜學(xué)和顯微鏡,證明了 SAFe@NG 催化劑能夠?qū)崿F(xiàn) Mo/Na2S→NaMoS2→MoS2 的高效可逆轉(zhuǎn)化反應(yīng)。此外,理論模擬表明可逆轉(zhuǎn)換機制顯示出良好的形成能壘和反應(yīng)動力學(xué),其中具有 Fe-N4 配位中心的 SAFe@NG 促進了 Na2S/Mo 的均勻分散以及 Na2S 和 NaMoS2 的分解。因此,SAFe@NG 催化劑可以實現(xiàn)高效的可逆轉(zhuǎn)化反應(yīng) MoS2↔NaMoS2↔Mo/Na2S。這項工作為設(shè)計具有高效可逆機制的轉(zhuǎn)換型材料提供了新的途徑。
 
  
Figure 1. MoS2在石墨烯、NG、SAFe@NG、SACo@NG、SANi@NG 和 SACu@NG 上的 a) 吸附能和 b) DOS。 (a) 中的插圖是SAFe@NG上MoS2吸附配置的側(cè)視圖。SAFe@NG的 c) TEM圖像,d) HAADF圖像和EDS映射圖像,以及 e) AC-STEM-ADF圖像,紅色圓圈代表Fe單原子。f) SAFe@NG、Fe箔和FePc的NEXAFS光譜的Fe L-edge。SAFe@NG、Fe箔、FePc和Fe3O4的Fe K-edge g) XANES 光譜和 h) FT-EXAFS 光譜。
 
 
Figure 2. MoS2/SAFe@NG的a) SEM圖像和 b) TEM 圖像。MoS2/SAFe@NG的 c) HAADF 圖像,以及 d)相應(yīng)EDS映射圖像。e) MoS2/SACu@NG的HRTEM圖像。(e) 中的插圖是 SAED 圖案。f,g) MoS2/SAFe@NG的AC-STEM-ADF圖像,紅色圓圈代表 Fe 單原子。h) SAFe@NG和MoS2/SAFe@NG的N 1s XPS 光譜。i) MoS2、MoS2/G、MoS2/NG和MoS2/SAFe@NG的Mo 3d和S 2p XPS 光譜。(e) 中的插圖是MoS2/G和MoS2/SAFe@NG的電荷密度差異。
 

Figure 3. MoS2/SAFe@NG 用于 SIBs 的電化學(xué)性能和反應(yīng)動力學(xué)。
 
  
Figure 4. MoS2/SAFe@NG 對 SIBs 的電化學(xué)反應(yīng)機理。
 
  
Figure 5. 充電過程中可逆轉(zhuǎn)換機制的理論模擬。
 
        相關(guān)研究成果于2021年由清華大學(xué)Guangmin Zhou和Hui-Ming Cheng課題組,以及北航大學(xué)Qianfan Zhang課題組,發(fā)表在Adv. Mater.(DOI: 10.1002/adma.202007090)上。原文:Efficient Reversible Conversion between MoS2 and Mo/Na2S Enabled by Graphene-Supported Single Atom Catalysts。

轉(zhuǎn)自《石墨烯雜志》公眾號


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