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天津大學彭文朝課題組--通過多孔工程和摻雜策略微調石墨烯上自由基/非自由基途徑
       使用ZnCl2,KOH和CO2活化了氮和硫共摻雜石墨烯(N,S-G),開發了不同種類的缺陷和功能性。這里,改性的碳催化劑被用來活化過一硫酸鹽(PMS),用于苯酚降解。與摻氮石墨烯(N-G)相比,N,S-G表現出更好的催化活性,并且使用KOH活化會進一步增強氧化效率。自由基淬火實驗,電化學表征和電子順磁共振表征揭示N-G通過非自由基途徑激活了PMS。二次硫摻雜劑將反應途徑轉變為自由基主導的氧化反應(SO4•和•OH)。不同于局限于催化劑表面的非自由基物質,自由基氧化會在本體溶液中產生,并保護碳催化劑免受腐蝕,從而確保碳催化劑更好的結構完整性和穩定性。基于結構-活性關系,該工作采用了一種簡便的策略,設計了一種高性能的可擴展碳催化劑,即KOH活化和N,S共摻雜的石墨烯(N,S-G-rGO-KOH),有望用于實際應用。
 
  
Figure 1. 通過不同策略合成碳催化劑的過程示意圖。
 
  Figure 2. (a-d)不同樣品的掃描電子顯微鏡(SEM)圖像。(e-f)不同樣品的投射電子顯微鏡(TEM)圖像。(g)N,S-G-CO2的HRTEM圖像。(h和i)N,S-G-KOH的TEM圖像。
 
  Figure 3(a)不同碳催化劑的X射線衍射(XRD)譜圖,和(b)拉曼光譜。
 
  Figure 4不同碳催化劑的(a)吸附和(b)降解曲線,以及(c)反應速率常數。
 
  
Figure 5(a)N,S-G,N,S-G-KOH和N,S-G-CO2的降解性能,以及(b)菲的化學結構。反應條件:菲的濃度為1 ppm,催化劑的濃度為100 mg/L,PMS的濃度為3.2 mM,溫度為25°C。(c)DMPO-OH和DMPO-SO4,以及(d)TEMP-O2•−加合物的電子順磁共振(EPR)譜。
  
      該研究工作由天津大學Wenchao Peng課題組聯合澳大利亞阿德萊德大學Xiaoguang Duan于2021年發表在ACS Catalysis期刊上。原文:Fine-Tuning Radical/Nonradical Pathways on Graphene by Porous Engineering and Doping Strategies。

轉自《石墨烯雜志》公眾號

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