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韓國大學(xué)In-Hwan Lee課題組--氮摻雜石墨烯支撐富缺陷的摻氮CeO2作為無金屬等離子體析氫光催化劑
       雜原子摻雜到金屬氧化物中可以有利地調(diào)節(jié)光電性能,并在有效光能轉(zhuǎn)換領(lǐng)域中具有廣闊的前景。在此,制備了氮摻二氧化鈰(N-CeO2)納米顆粒,然后將其與氮摻雜石墨烯(N-Gr)偶聯(lián)以產(chǎn)生有活性、穩(wěn)定的N-CeO2/N-Gr雜化催化劑。光電特性在可見光區(qū)域得到了顯著改善,尤其是3.9%N-CeO2/N-Gr 納米復(fù)合材料。3.9%N-CeO2具有許多催化活性缺陷,導(dǎo)致帶隙能變窄,提高了二氧化鈰主體的等離子體性能,而N-Gr優(yōu)選作為電子清除劑,從3.9%N-CeO2中收集等離子體激元產(chǎn)生的熱電子,以驅(qū)動(dòng)光催化反應(yīng)。因此,3.9%N-CeO2/N-Gr光催化劑實(shí)現(xiàn)了優(yōu)越的析氫產(chǎn)率,該性能分別是3.9%N-CeO2和CeO2的2倍和8.2倍。如此的N摻雜石墨烯支撐的無金屬等離子N摻雜氧化物為產(chǎn)氫燃料開辟了一條有前途的路徑。
 
 
Figure 1. 3.9%N-CeO2/N-Gr雜化催化劑的合成過程,插圖為可能的模型結(jié)構(gòu)。
 

Figure 2.(a)經(jīng)熱解的3.9%N-CeO2/N-Gr納米復(fù)合材料的TEM圖,和(b)高分辨率TEM分析。(c)FESEM圖像,(d)對(duì)應(yīng)的EDS元素映射,(e)納米復(fù)合材料的氮吸附/解吸等溫線。
 

Figure 3(a)模擬CeO2(111),3.9%N-CeO2(111)和3.9%N-CeO2(111/N-Gr的俯視圖。(b)預(yù)測狀態(tài)密度(PDOS)。(c)3.9%N-CeO2/N-Gr結(jié)構(gòu)的三維電荷密度差。
 

Figure 4通過FESEM對(duì)3.9%N-CeO2/N-Gr電極的顯微組織觀察:(a)橫截面圖和(b–f)C(紅色),Ce(粉紅色),O(綠色),N(黃色)的EDS元素映射。純CeO2/C,3.9%N-CeO2/C和3.9%N-CeO2的,室溫光電催化特性:(g)在0.2 V偏置電壓下的瞬態(tài)光電流響應(yīng),(h)在50 mV s-1掃描速率下進(jìn)行EIS測量。(i)在N2飽和的0.1 M H2SO4 + 0.5 M CH3OH溶液中的MOR評(píng)價(jià),(j)塔菲爾斜率。
 
       該研究工作由韓國大學(xué)In-Hwan Lee課題組于2021年發(fā)表在Journal of Materials Chemistry A期刊上。原文:Defect-rich N-doped CeO2 supported by N-doped graphene as a metal-free plasmonic hydrogen evolution photocatalyst。

轉(zhuǎn)自《石墨烯雜志》公眾號(hào)

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