雜原子摻雜到金屬氧化物中可以有利地調(diào)節(jié)光電性能，并在有效光能轉(zhuǎn)換領(lǐng)域中具有廣闊的前景。在此，制備了氮摻二氧化鈰（N-CeO2）納米顆粒，然后將其與氮摻雜石墨烯（N-Gr）偶聯(lián)以產(chǎn)生有活性、穩(wěn)定的N-CeO2/N-Gr雜化催化劑。光電特性在可見光區(qū)域得到了顯著改善，尤其是3.9％N-CeO2/N-Gr 納米復(fù)合材料。3.9％N-CeO2具有許多催化活性缺陷，導(dǎo)致帶隙能變窄，提高了二氧化鈰主體的等離子體性能，而N-Gr優(yōu)選作為電子清除劑，從3.9％N-CeO2中收集等離子體激元產(chǎn)生的熱電子，以驅(qū)動(dòng)光催化反應(yīng)。因此，3.9％N-CeO2/N-Gr光催化劑實(shí)現(xiàn)了優(yōu)越的析氫產(chǎn)率，該性能分別是3.9％N-CeO2和CeO2的2倍和8.2倍。如此的N摻雜石墨烯支撐的無金屬等離子N摻雜氧化物為產(chǎn)氫燃料開辟了一條有前途的路徑。
Figure 1. 3.9％N-CeO2/N-Gr雜化催化劑的合成過程，插圖為可能的模型結(jié)構(gòu)。
Figure 2.（a）經(jīng)熱解的3.9％N-CeO2/N-Gr納米復(fù)合材料的TEM圖，和（b）高分辨率TEM分析。（c）FESEM圖像，（d）對(duì)應(yīng)的EDS元素映射，（e）納米復(fù)合材料的氮吸附/解吸等溫線。
Figure 3（a）模擬CeO2（111），3.9％N-CeO2（111）和3.9％N-CeO2（111/N-Gr的俯視圖。（b）預(yù)測狀態(tài)密度（PDOS）。（c）3.9％N-CeO2/N-Gr結(jié)構(gòu)的三維電荷密度差。
Figure 4通過FESEM對(duì)3.9％N-CeO2/N-Gr電極的顯微組織觀察：（a）橫截面圖和（b–f）C（紅色），Ce（粉紅色），O（綠色），N（黃色）的EDS元素映射。純CeO2/C，3.9％N-CeO2/C和3.9％N-CeO2的，室溫光電催化特性：（g）在0.2 V偏置電壓下的瞬態(tài)光電流響應(yīng)，（h）在50 mV s-1掃描速率下進(jìn)行EIS測量。（i）在N2飽和的0.1 M H2SO4 + 0.5 M CH3OH溶液中的MOR評(píng)價(jià)，（j）塔菲爾斜率。
該研究工作由韓國大學(xué)In-Hwan Lee課題組于2021年發(fā)表在Journal of Materials Chemistry A期刊上。原文：Defect-rich N-doped CeO2 supported by N-doped graphene as a metal-free plasmonic hydrogen evolution photocatalyst。
轉(zhuǎn)自《石墨烯雜志》公眾號(hào)
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