近年來,垂直石墨烯納米片(VGN)由于其獨特的形態(tài)和非常高的表面積而備受關(guān)注。本文中,我們通過在不同氣體環(huán)境(H
2、N
2和O
2)下進行后沉積等離子體處理來設(shè)計VGN的邊緣端接,以實現(xiàn)具有所需機能(-H,-N和-O或-OH)的VGN表面以擴展它的潛力。此外,發(fā)現(xiàn)等離子體功能化可以操縱VGN中的缺陷類型(sp
3或空位)。基于自旋極化第一原理密度泛函理論的計算和X射線光電子能譜(XPS)分析均證實了在N
2等離子體處理的情況下空位缺陷的消失,以及在H
2和O
2等離子體處理的情況下缺陷密度的提高。顯然,經(jīng)過等離子體處理的VGN的表面能(107-846.2 mJ m
-2)顯著提高。依次將固有的疏水性VGN操縱為超親水性。此外,經(jīng)等離子體處理的VGN在電化學(xué)電容上表現(xiàn)出一階增強,這也證實了其潤濕性。此外,經(jīng)等離子體處理的VGN具有更高的電容保持能力,這表明其電化學(xué)穩(wěn)定性得到了改善。上述事實強調(diào)了邊緣端接、缺陷密度和缺陷類型對于增強VGN的電化學(xué)電容性能并改善循環(huán)穩(wěn)定性的重要作用。

Figure 1. (a)生長的VGN、(b)H
2-VGN、(c)N
2-VGN、(d)O
2-VGN的SEM顯微照片,以及(e)生長的和經(jīng)過等離子體處理的VGN的壁間距離分布曲線。

Figure 2. 生長的VGN的(a)循環(huán)伏安法和(b)充放電曲線。

Figure 3. (a,d)H
2-VGN、(b,e)N
2-VGN和(c,f)O
2-VGN的CV和CD;(g)0.1 V s
-1下的CV比較;(h)面電容vs.掃描速率曲線;(i)電容保持率

Figure 4. (a)生長和經(jīng)等離子體處理的VGN的阻抗響應(yīng),插圖顯示等效電路和完整的EIS譜圖;(b)生長和經(jīng)等離子體處理的VGN的波特圖。
相關(guān)研究成果于2021年由印度霍米巴巴國家研究所S.R. Polaki課題組,發(fā)表在Applied Surface Science(https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2021.149045)上。原文:Engineering the edge-terminations and defect-density to enhance the electrochemical capacitance performance of vertical graphene nanosheets。
轉(zhuǎn)自《石墨烯雜志》公眾號