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日本東京工業大學Kimihisa Yamamoto,Takane Imaoka課題組--多層石墨烯上高度分散的鉬碳氧化物團簇用于選擇性二氧化碳還原
       鉬碳氧化物團簇是新穎的納米材料,具有吸引的催化活性。但是,目前其合成方法非常受限。這項工作提出了一種新策略,在多層石墨烯上創建近亞納米尺寸的鉬碳氧化物團簇。為了吸附Mo基多金屬氧酸鹽作為前驅體,合成了一種新型三腳架苯基陽離子N,N,N-三(4-苯基丁基)-N-甲基銨([TPBMA]+)。與商用陽離子如四丁基銨([nBu4N]+)和四苯基膦([PPh4]+)相比,[TPBMA]+在多層石墨烯上表現出更好的吸附性能。通過[TPBMA]+錨定,高度分散的前驅體團簇(直徑:1.0±0.2 nm)負載于多層石墨烯上,這一結論通過高分辨率掃描透射電子顯微鏡證實。值得注意的是,這種新材料通過碳熱氫還原原位生成鉬碳氧化物團簇,然后通過逆水煤氣變換反應用于催化CO2還原生成CO,其選擇性高達99.9%。
 
  
Figure 1. a)原子位移參數概率為50%時化合物1的晶體結構, b)化合物1中的[TPBMA] +陽離子之間的π–π相互作用。c)[TPBMA] +的化學結構。
 
 
Figure 2. 合成化合物2、3和4的示意圖,使用化合物4在多層石墨烯上平衡吸附方法。
 
 
Figure 3. 化合物4的a)HAADF-STEM圖像和b)粒徑的直方圖。圖(a)中的插圖顯示高分辨率圖像。
 
  Figure 4. a)每克催化劑釋放出CO量,b)不同化合物在713 K溫度下H2/CO2流動時,RWGS反應期間每摩爾Mo原子的TON。 c)4/C作為催化劑時,在不同氣氛下釋放的CO產率。
  
         該研究工作由日本東京工業大學Kimihisa Yamamoto,Takane Imaoka課題組于2021年發表在Small期刊上。原文:Highly Dispersed Molybdenum Oxycarbide Clusters Supported on Multilayer Graphene for the Selective Reduction of Carbon Dioxide。

轉自《石墨烯雜志》公眾號

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