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東華大學Jinli Qiao課題組--大規模缺陷工程定制的三摻雜石墨烯作為無金屬雙功能催化劑用于高效鋅空電池氧反應
        雖然可控定制無金屬碳基催化劑的微觀結構,為增強氧電極的雙功能性能提供了可行的路徑,但由于ORR和OER的動力學緩慢,這仍是一個巨大的挑戰。這里,設計了濕法球磨誘導缺陷輔助原位熱解策略,制備了N,S和P三摻雜石墨烯(NSP-Gra)。球磨過程中由于強烈的機械剪切力,使得石墨烯中產生了結構缺陷,這對于有效摻雜雜原子非常有利。NSP-Gra在6.0 M KOH中,10 mA cm-2電流密度下,顯示出優異的ORR和OER雙功能催化活性。驚奇的是,NSP-Gra作為陰極組裝的鋅空電池顯示出高的功率密度達225 mW cm-2,并具有長期的充放電循環穩定性。NSP-Gra顯示出增強電化學性能,這可歸因于雜原子摻雜導致的快速電荷傳輸能力和豐富的活性位點。
 
  
Figure 1. (a)N,S和P三摻雜石墨烯的制造過程示意圖; 初始石墨烯(b)和NSP-Gra(c)的TEM形態;(d)NSP-Gra的元素映射。樣品的拉曼光譜(e),XRD光譜(f)和N2吸附等溫曲線(g)。
 
  
Figure 2.(a)樣品的XPS光譜;(b)NSP-Gra的C1s,(c)N1s,(d)S2p和(e)P2p XPS光譜;(f)NSP-Gra中元素的化學形式。
 
  
Figure 3. (a)樣品在O2飽和的0.1 M KOH下ORR的CV曲線,載量和掃描速率分別為200 μg cm-2和5 mV s-1; (b)ORR的LSV曲線,掃描速度和旋轉速度分別為5 mV s-1和1600 rpm;(c)樣品的起始電勢和半波電勢;(d)塔菲爾斜率;(e)NSP-Gra的電子轉移數和H2O2產率的曲線圖;(f)NSP-Gra在 5000次循環前后的LSV曲線。
 
 
Figure 4.(a)樣品在0.1 M KOH中OER的 LSV曲線,掃描速率和旋轉速率分別為5 mV s-1和1600 rpm;(b)催化劑在0.1 M KOH的LSV曲線;(c)NS-Gra和NSP-Gra的電化學阻抗譜;(d)NS-Gra和NSP-Gra的掃描速率與電容性電流密度的線性擬合圖;(e)摻雜雜原子對石墨烯催化ORR和OER過程中的影響。
 
 
         
該研究工作由東華大學Jinli Qiao課題組于2020年發表在Applied Catalysis B: Environmental期刊上。原文:Large-scale defect-engineering tailored tri-doped graphene as a metal-free bifunctional catalyst for superior electrocatalytic oxygen reaction in rechargeable Zn-air battery。

轉自《石墨烯雜志》公眾號

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