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華北電力大學(xué)Zhengyang Gao課題組--石墨烯負(fù)載雙原子催化劑將氮電還原成氨的理論研究
      開發(fā)具有高催化活性的氮還原反應(yīng)(NRR)的電催化劑是加速電催化固氮應(yīng)用的關(guān)鍵步驟。本文構(gòu)造了八種負(fù)載有石墨烯基襯底的雙原子鐵催化劑(Fe-TMDA/GS,TM=Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni和Cu),用于將氮電還原為氨。從軌道雜交和電子轉(zhuǎn)移的角度研究了Fe過(guò)渡金屬二聚體在基體上的鍵合機(jī)理。基于對(duì)反應(yīng)路徑和吉布斯自由能變化的分析,NRR的電位確定步驟是第一H+/e-對(duì)的轉(zhuǎn)移過(guò)程。Fe-TiDA/GS在八種Fe-TMDA/GS中具有最高的NRR催化活性,吉布斯能量變化為0.88 eV。通過(guò)對(duì)電子密度差、能帶結(jié)構(gòu)和功函數(shù)的分析,電子轉(zhuǎn)移是影響氮吸附的主要因素,第二金屬原子通過(guò)促進(jìn)氮與石墨烯表面之間的電子轉(zhuǎn)移提高了NRR的催化活性。這項(xiàng)理論研究為開發(fā)用于NRR的高效電催化劑提供了新見(jiàn)識(shí)。
 
Figure 1. Fe-TMDA/GS的結(jié)構(gòu).
 

Figure 2. AIMD模擬中的八種Fe-TM/GS催化劑的能量和鍵長(zhǎng)。
 

Figure 3. Fe-TMDA/GS的PDOS
 

Figure 4. Fe-TMDA/GS上零和施加電勢(shì)下NRR的吉布斯自由能圖。
 

Figure 5. N2在吸附過(guò)程中的電子轉(zhuǎn)移。
 
     相關(guān)研究成果于2020年由華北電力大學(xué)Zhengyang Gao課題組,發(fā)表在Electrochimica Acta(doi.org/10.1016/j.electacta.2020.135667)上。原文:Theoretical study on double-atom catalysts supported with graphene for electroreduction of nitrogen into ammonia。

摘自《石墨烯雜志》公眾號(hào):

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