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廈門(mén)大學(xué)Dehui Deng課題組--石墨烯封裝的金屬催化劑從H2S中高效生產(chǎn)H2
       工業(yè)副產(chǎn)物中豐富且有毒的H2的電催化分解是一種有前途的能源轉(zhuǎn)化技術(shù),可用于生產(chǎn)H2并同時(shí)去除這種環(huán)境污染物。但是,由于缺乏低成本、有效和堅(jiān)固的電催化劑,阻礙了這種技術(shù)的發(fā)展。本文報(bào)道了一種引人注目的石墨烯包裹的金屬催化劑,即氮摻雜的石墨烯包裹了一種非貴重的CoNi納米合金作為陽(yáng)極,用于從H2S中高效電催化生產(chǎn)H2。這種優(yōu)化的催化劑可以以0.25 V的起始電勢(shì)驅(qū)動(dòng)陽(yáng)極反應(yīng),該起始電勢(shì)比水氧化反應(yīng)所需的起始電勢(shì)低1.24 V,并且輸送的電流密度幾乎是Pt/C的兩倍。同時(shí),它表現(xiàn)出約98%的H2法拉第效率,并保持了500小時(shí)以上的長(zhǎng)期耐久性,而沒(méi)有任何衰減。密度泛函理論計(jì)算表明,CoNi和氮摻雜協(xié)同促進(jìn)了石墨烯表面上多硫化物的形成。此外,演示顯示了1200小時(shí)的穩(wěn)定性,可通過(guò)這種石墨烯包裹的金屬催化劑從工業(yè)合成氣中除去H2S雜質(zhì)以產(chǎn)生氫氣,證明了其在可持續(xù)能源應(yīng)用中產(chǎn)生氫氣的巨大潛力。
 
Figure 1.(a和b)CoNi(OH)x–SiO2和CoNi@NGs-SiO2的TEM圖像。(c–e)CoNi@NGs的HRTEM圖像。插圖:CoNi@NGs的模型結(jié)構(gòu)。(e)圖(d)的放大圖。(f)EDX圖。(g和i)與Co箔、商業(yè)Co2O3和商業(yè)Co3O4相比,CoNi@NGs的歸一化Co K-edge XANES和相應(yīng)的k2加權(quán)EXAFS光譜。(h和j)與Ni箔和市售NiO相比,CoNi@NGs的歸一化Ni K-edge XANES和相應(yīng)的k2加權(quán)EXAFS光譜。
 

Figure 2. (a)極化曲線(xiàn)。(b)帶有1.2 V商業(yè)電池的設(shè)備直接驅(qū)動(dòng)H2S的分解的照片。(c)SOR極化曲線(xiàn)。(d)在SOR的電勢(shì)為0.3 V、0.4 V和0.5 V時(shí)的電流密度。(e)催化劑的奈奎斯特圖。(f和g)耐久性測(cè)試。(f)中的垂直虛線(xiàn)表示在500小時(shí)計(jì)時(shí)電流法測(cè)試中更換電解質(zhì)的時(shí)間跨度(每36小時(shí))。(f)中的陰影表示CoNi@NGs的電流密度在30 mA/cm2附近保持500小時(shí)。(g)中的極化曲線(xiàn)記錄了(f)中500 h耐久試驗(yàn)前后CoNi@NGs的SOR活性。

 
Figure 3. H2S分解的電催化過(guò)程和產(chǎn)物。(a)在100 mA/cm2的恒電流測(cè)試中,法拉第效率和產(chǎn)氫放出速率。(b)插圖中電解質(zhì)的250倍稀釋電解質(zhì)樣品的UV-Vis光譜,反應(yīng)在100 mA/cm2的恒電流測(cè)試中進(jìn)行。(b)插圖顯示了50倍稀釋的電解質(zhì)樣品的UV-Vis光譜,其顏色對(duì)應(yīng)于插圖中的反應(yīng)時(shí)間。(c)陽(yáng)極電解液的原位電化學(xué)UV-Vis試驗(yàn)在兩個(gè)小時(shí)內(nèi)在100 mA/cm2的恒電流試驗(yàn)中進(jìn)行。(d)產(chǎn)品S的XRD表征。插圖是收集的S粉產(chǎn)品。
 

Figure 4.(a)各種催化劑的SOR吉布斯自由能(DG)曲線(xiàn)。(b)實(shí)驗(yàn)得到的SOR極化曲線(xiàn)。(c)吸附在CoNi@NG上S的電荷密度差(Δρ)值。(d)當(dāng)S吸附在原始石墨烯、CoNi@Gs和CoNi@NGs表面時(shí),S(3p)和鍵合的C(2p)的投影態(tài)密度(DOS)的比較。虛線(xiàn)表示占用頻段的中心。(e)在N-石墨烯表面和CoNi@NGs表面上的水溶液中形成多硫化物(Sx*)的自由能曲線(xiàn)。
 

Figure 5.(a)在不同反應(yīng)氣體中,CoNi@NGs氧化活性的LSV曲線(xiàn)。(b)耐久性測(cè)量。
 
      相關(guān)研究成果于2020年由廈門(mén)大學(xué)Dehui Deng課題組,發(fā)表在Energy Environ. Sci.(DOI: 10.1039/c9ee03231b)上。原文:Highly efficient H2 production from H2S via a robust graphene-encapsulated metal catalyst。

摘自《石墨烯雜志》公眾號(hào):

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