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巴黎文理研究大學(xué)Marie-Laure Bocquet課題組--用第一性原理研究液體水中氧化石墨烯的結(jié)構(gòu)與化學(xué)
       氧化石墨烯是二維材料中的后起之秀,但它與液體水的相互作用從根本上仍然是一個(gè)開(kāi)放性問(wèn)題:原子級(jí)的實(shí)驗(yàn)表征很困難,再者用傳統(tǒng)方法模擬無(wú)法恰當(dāng)描述其化學(xué)活性。這里,通過(guò)對(duì)液體水中氧化石墨烯(GO)進(jìn)行真實(shí)的第一性原理分子模擬,將簡(jiǎn)單的計(jì)算模擬與復(fù)雜的實(shí)驗(yàn)結(jié)合在了一起。我們構(gòu)建了化學(xué)精確的GO模型,并研究其在水中的行為,實(shí)驗(yàn)表明:含氧官能團(tuán)(羥基和環(huán)氧化物)優(yōu)先聚集在氧化石墨烯層上。該工作還證明了GO在水中的特定性質(zhì),即親水性和快速的水動(dòng)力學(xué)同時(shí)存在,這樣的結(jié)合非同尋常。最后還證明了GO在水中是具有化學(xué)活性的,其平均負(fù)電荷數(shù)量級(jí)為10 mC m-2。文中的理論計(jì)算強(qiáng)調(diào)了GO結(jié)構(gòu)的獨(dú)特性,可用作脫鹽和水凈化的創(chuàng)新膜。
 
Figure 1. 此工作中所研究的氧化石墨烯的模型。
 

Figure 2. 氧化石墨烯的結(jié)構(gòu)性質(zhì)。報(bào)半導(dǎo)體(黑色)和無(wú)序(紅色)氧化石墨烯模型的(a)C–C距離dC–C,(b)CCC角度和(c)COC角度直方圖,(d)GO分別在真空狀態(tài)下(虛線)和在水中時(shí)(實(shí)線)的COH角度直方圖,(e)Table 3中不同H鍵類(lèi)型。
 

Figure 3.分子動(dòng)力學(xué)模擬學(xué)圖。半導(dǎo)體氧化石墨烯模型在水中的軌跡。(a)環(huán)氧官能團(tuán)打開(kāi),導(dǎo)致兩性離子型的氧化石墨烯形成,創(chuàng)造了無(wú)凈電荷GO片,(b)表面羥基的去質(zhì)子化,導(dǎo)致液體水中的表面醇化物形成(藍(lán)色陰影圓圈)和過(guò)量的質(zhì)子化(橙色)。
 

Figure 4. 氧化石墨烯在液體水中的動(dòng)力學(xué)過(guò)程。GO表面中性官能團(tuán)(左圖)數(shù)量隨時(shí)間的演變情況,GO表面或在水中的帶電荷物質(zhì)數(shù)量隨時(shí)間的演變情況(右圖)。(a)–OH官能團(tuán),(b)環(huán)氧化合物,(c)表面醇化物,(d)H3O+。
 
     該研究工作由巴黎文理研究大學(xué)Marie-Laure Bocquet課題組于2020年發(fā)表在Nature Communication國(guó)際頂級(jí)期刊上。原文:Structure and chemistry of graphene oxide in liquid water from first principles
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