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芬蘭阿爾托大學(xué)理工學(xué)院--單原子摻雜石墨烯-碳納米管介孔雜化物的合成及其電催化析氧和氧還原活性
      這里,開發(fā)了一種一步催化化學(xué)氣相沉積方法來生長高度石墨化的石墨烯納米片(GF)-碳納米管(CNT)雜化物,同時有N,Co和Mo單原子摻雜該雜化物(N-Co-Mo-GF/CNT)。如此高表面積的材料具有介孔結(jié)構(gòu),這有利于氧在催化劑薄膜中的質(zhì)量傳輸,于是在堿性介質(zhì)中展現(xiàn)出高的ORR和OER活性及穩(wěn)定性。經(jīng)研究證明,在這種M(金屬)-N-C催化劑中,M(Co,Mo)-C物種是主要的OER活性位點,而M和N-C主要充當(dāng)ORR活性中心。該工作還系統(tǒng)研究了底物的選擇對ORR和OER活性的影響,當(dāng)N-Co-Mo-GF/CNT催化劑沉積在Ni基底上,其ORR動力學(xué)電流和OER活性顯著提高,該性能可與迄今為止報道的最佳雙功能ORR/OER催化劑的性能相媲美。
 
Figure 1. 生長N-Co-Mo-GC/CNT和Co-Mo-GC/CN材料的反應(yīng)器示意圖(MFC是“質(zhì)量流量控制器”的縮寫)。
 

Figure 2. N-Co-Mo-GF/CNT的(a-b)HR-TEM和(c-h)STEM圖。(a)30-50 nm GFs和(b)數(shù)層GF的TEM圖,(c-d)CNTs交錯GFs的STEM圖,(e-f)石墨烯單層的高分辨STEM圖,呈現(xiàn)出蜂窩狀結(jié)構(gòu),(g-h)兩層或數(shù)層GFs的STEM圖,表明了單個金屬原子(亮點)分散在碳支撐上。
 

Figure 3. N-Co-Mo-GF/CNT (黑實線) and Co-Mo-GF/CNT (紅虛線)的Raman光譜。 

 
Figure 4. N-Co-Mo-GF/CNT 和Pt/C催化劑負載在不同基底上的ORR性能表征。(a)在O2飽和的0.1 M KOH溶液中的ORR極化曲線,(b)
ORR動力學(xué)電流和轉(zhuǎn)移電子數(shù)(測試電壓為0.7 V vs. RHE)。
 

Figure 5. N-Co-Mo-GF/CNT 和Pt/C催化劑負載在不同基底上的OER性能測試。(a)OER極化曲線及(b)相應(yīng)的Tafel斜率比較。
 
      該研究工作由芬蘭阿爾托大學(xué)理工學(xué)院Mohammad Tavakkoli課題組于2020年發(fā)表在ACS Catal.期刊上。原文:Mesoporous Single-Atom-Doped Graphene?Carbon Nanotube Hybrid: Synthesis and Tunable Electrocatalytic Activity for Oxygen Evolution and Reduction Reactions
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