這里，開發(fā)了一種一步催化化學(xué)氣相沉積方法來生長高度石墨化的石墨烯納米片（GF）-碳納米管（CNT）雜化物，同時有N，Co和Mo單原子摻雜該雜化物（N-Co-Mo-GF/CNT）。如此高表面積的材料具有介孔結(jié)構(gòu)，這有利于氧在催化劑薄膜中的質(zhì)量傳輸，于是在堿性介質(zhì)中展現(xiàn)出高的ORR和OER活性及穩(wěn)定性。經(jīng)研究證明，在這種M（金屬）-N-C催化劑中，M（Co，Mo）-C物種是主要的OER活性位點，而M和N-C主要充當(dāng)ORR活性中心。該工作還系統(tǒng)研究了底物的選擇對ORR和OER活性的影響，當(dāng)N-Co-Mo-GF/CNT催化劑沉積在Ni基底上，其ORR動力學(xué)電流和OER活性顯著提高，該性能可與迄今為止報道的最佳雙功能ORR/OER催化劑的性能相媲美。
Figure 1. 生長N-Co-Mo-GC/CNT和Co-Mo-GC/CN材料的反應(yīng)器示意圖（MFC是“質(zhì)量流量控制器”的縮寫）。
Figure 2. N-Co-Mo-GF/CNT的（a-b）HR-TEM和（c-h）STEM圖。（a）30-50 nm GFs和（b）數(shù)層GF的TEM圖，（c-d）CNTs交錯GFs的STEM圖，（e-f）石墨烯單層的高分辨STEM圖，呈現(xiàn)出蜂窩狀結(jié)構(gòu)，（g-h）兩層或數(shù)層GFs的STEM圖，表明了單個金屬原子（亮點）分散在碳支撐上。
Figure 3. N-Co-Mo-GF/CNT (黑實線) and Co-Mo-GF/CNT (紅虛線)的Raman光譜。
Figure 4. N-Co-Mo-GF/CNT 和Pt/C催化劑負載在不同基底上的ORR性能表征。（a）在O2飽和的0.1 M KOH溶液中的ORR極化曲線，（b）
ORR動力學(xué)電流和轉(zhuǎn)移電子數(shù)（測試電壓為0.7 V vs. RHE）。
Figure 5. N-Co-Mo-GF/CNT 和Pt/C催化劑負載在不同基底上的OER性能測試。（a）OER極化曲線及（b）相應(yīng)的Tafel斜率比較。
該研究工作由芬蘭阿爾托大學(xué)理工學(xué)院Mohammad Tavakkoli課題組于2020年發(fā)表在ACS Catal.期刊上。原文：Mesoporous Single-Atom-Doped Graphene?Carbon Nanotube Hybrid: Synthesis and Tunable Electrocatalytic Activity for Oxygen Evolution and Reduction Reactions
