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西北工業(yè)大學Keyu Xie課題組--氧化還原石墨烯上定向生長平面鋰層
      可充電鋰(Li)金屬電池極有可能革新當前的儲能技術(shù)。然而,鋰枝晶的不可控生長阻礙了鋰負極在高能安全電池中的應用。關(guān)于鋰負極的研究很多,但對鋰金屬的電晶化特性及其機理的研究卻很少。在此,在自組裝還原氧化石墨烯(rGO)上實現(xiàn)了平面Li層的引導生長,而不是形成隨機的Li枝晶。采用原位光學觀測的方法對該平面Li層的形態(tài)演變進行了監(jiān)測。并通過分子動力學模擬揭示了電沉積/剝離過程中的潛在機理。結(jié)合實驗和仿真結(jié)果表明,當Li原子沉積在rGO上時,由于Li與rGO襯底具有良好的平面晶格匹配,使得Li原子的每一層都沿著Li晶體的(110)晶面生長,從而形成了平面Li沉積。由于這種特殊的形貌特征,具有高度柔性的鋰硫(Li-S)全電池,以rGO引導的平面Li層作為負極,表現(xiàn)出穩(wěn)定的循環(huán)性能及高的比能量和功率密度。本工作豐富了對無枝晶Li電晶化的基礎認識,并為實際應用提供了指導。

Figure 1. Li沉積在rGO襯底上。a) Li在rGO襯底上的生長過程示意圖。b,d,f)rGO襯底,rGO襯底上1 mAh cm -2的Li沉積物和rGO基板上5 mAh cm -2的Li沉積物的俯視SEM圖。c,e,g)rGO襯底,rGO襯底上的1 mAh cm -2的Li沉積物和rGO襯底上的5 mAh cm -2的Li沉積物的SEM截面圖。h)標準Li,Cu箔上Li和rGO襯底上Li的XRD圖譜。i) (110)平面的標準投影圖。j)在rGO襯底上獲得的Li的取向表征。
 
 Figure 2. 原位光學觀察鋰電沉積在rGO襯底和裸露的銅箔上。a,b)沉積在rGO襯底和容量為6 mAh cm -2的裸銅箔上鋰的光學顯微鏡圖像。c)實驗裝置的示意圖。d,e)在不使用隔膜的情況下,在裸銅箔和自組裝rGO薄膜上進行Li沉積的原位光學觀察。
 

Figure 3. 幾何優(yōu)化后,rGO上的Li原子分布。a) rGO(灰色球)和Li(紫色球)的優(yōu)化原子配置的平面圖和側(cè)視圖。c) rGO和Li的示意圖。d) rGO上Li生長過程中原子構(gòu)型優(yōu)化示意圖。
 

Figure 4. 基于rGO襯底和銅箔的負極電化學性能。a)在電流密度為1.0和2.0 mA cm -2時不同負極的CE。b)在1.0和2.0 mA cm-2的不同電流密度下,rGO襯底和裸露Cu箔的電鍍/剝離極化。c)對稱電池中鋰沉積/剝離的電壓-時間曲線。d,e)在1mA cm-2的電流密度下循環(huán)100次后,沉積在rGO襯底和Cu箔上Li的頂視SEM圖。
 
 
Figure 5. 3D rGO泡沫@ S正極與rGO@Li負極組裝的Li–S全電池的電化學性能。a) 3D rGO泡沫@S正極和rGO @ Li負極的制備以及Li–S全電池的組裝示意圖。b) Li-S全電池通過各種折疊和展開過程點亮LED。c) Li-S全電池的循環(huán)穩(wěn)定性。d)計算的Ragone圖(能量密度與功率密度)與相關(guān)文獻的比較。
 
      相關(guān)研究成果于2019年西北工業(yè)大學Keyu Xie課題組,發(fā)表在Adv. Mater.( DOI: 10.1002/adma.201907079)上。原文:Reduced-Graphene-Oxide-Guided Directional Growth of Planar Lithium Layers
 
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