孔隙工程學(xué)已被認(rèn)為是一種動力方法，可制備具有高效電催化性能的碳基催化劑，用于氧還原反應(yīng)。本文報道了一種界面自組裝工程，用于在石墨烯納米片上生長具有球形或圓柱形孔的介孔氮摻雜碳。以Pluronic嵌段共聚物為模板的二維多孔納米復(fù)合材料具有類似的N摻雜，含量約為2.6 wt%，平均孔徑直徑約為8 nm，比表面積約為420 m
2 g
-1。由于連續(xù)圓柱通道提供的更快的面內(nèi)離子擴(kuò)散，在0.1 m KOH中，具有圓柱孔的多孔碳納米片表現(xiàn)出優(yōu)異的氧還原反應(yīng)(ORR)電催化性能，其半波-電位(E
1/2)為+0.74 V，限流密度(J
L)為4.8 mA cm
−2，可與商用Pt/C催化劑相媲美。本研究揭示了孔結(jié)構(gòu)對二維碳材料ORR催化性能的影響，為制備具有可調(diào)整孔結(jié)構(gòu)的高性能電催化劑多孔材料提供了思路。
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Figure 1通過Pluronic嵌段共聚物在溶液中的界面自組裝，制備具有球形或圓柱形孔的mNC-rGO納米片的示意圖。
Figure 2 a) mNC-rGO-S和b) mNC-rGO-C的TEM圖。c) mNC-rGO-S和d) mNC-rGO-c的AFM高度圖。
Figure 3 mNC-rGO-S和mNC-rGO-C的結(jié)構(gòu)特征。a)氮吸附/脫附等溫線；b)孔徑分布曲線；c)拉曼光譜；d) XPS測量光譜；e) mNC-rGO-S和f) mNC-rGO-C的高分辨率N 1s光譜。
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Figure 4 a)掃描速率為100 mV S
−1時，在飽和N
2或O
2的KOH溶液中，mNC-rGO-C和mNC-rGO-S的CV曲線。b)掃描速率為10 mV S
−1，轉(zhuǎn)速為1600 rpm的mNC-rGO-C、mNC-rGO-S和商用Pt/C催化劑的RDE圖。c) mNC-rGO-S、mNC-rGO-c和Pt/ c催化劑的Tafel圖。d) mNC-rGO-S和mNC-rGO-C的電子轉(zhuǎn)移(左)和H
2O
2產(chǎn)率(右)。e) mNC/rGO-S和mNC/rGO-C的EIS光譜，記錄的頻率范圍為0.01 Hz到100 kHz。f) mNC-rGO-S、mNC-rGO-C和Pt/C在0.40 V轉(zhuǎn)速(1600 rpm)下的耐久性比較。
Figure 5 a) mNC-rGO-S和b) mNC-rGO-C中孔隙結(jié)構(gòu)對質(zhì)量傳輸影響的示意圖。
相關(guān)研究結(jié)果于2019年由上海交通大學(xué) Yiyong Mai課題組，發(fā)表在Adv. Mater. Interfaces (
https://doi.org/10.1002/admi.201901476)上。原文：Pore Engineering of 2D Mesoporous Nitrogen-Doped Carbon on Graphene through Block Copolymer Self-Assembly
